高级氧化技术在废水处理中的应用 8页

环境污染与防治网络版第4期2009年4月高级氧化技术在废水处理中的应用李慎新第一作者：李慎新,男，1964年生，本科，副教授，主要从事环境污染治理方面的研究。袁训生(四川理工学院化学与制药工程学院，四川自贡643000)摘要利用高级氧化法处理工业废水是当前国内外废水处理领域的研究热点，综述了近年来超声降解、臭氧氧化、电化学氧化和光催化氧化等高级氧化技术在水处理中的研究及其应用概况，并对这些氧化技术在水处理中的应用前景进行了展望。关键词超声降解臭氧氧化电化学氧化光催化氧化ApplicationofadvancedoxidationtechnologyinwastewatertreatmentLiShenxin，YuanXunsheng.（CollegeofChemistryandPharmaceuticEngineering,SichuanUniversityofScienceandEngineering,ZigongSichuan643000）Abstract:Applicationofadvancedoxidationtechnologyinwastewatertreatmentisahotspotinareaofenvironmentprotectionathomeandabroad.Baseonthecomprehensiveliteraturereview,thepapersummarizesthevariousadvancedoxidationtechnologiesappliedinwastewatertreatmentincludingultrasonicdegradation,ozonation,electrochemicaloxidation,photocatalyticoxidation.Themeritsanddemeritsofthosemethodsareintroduced.Thefurtherapplicationsoftheseoxidationtechnologiesarealsoprospected.Keywords:ultrasonicdegradation；ozonation；electrochemicaloxidation；photocatalyticoxidation随着工业的高速发展，进入水体的化学合成有机物的数量种类急剧增加，造成水资源的严重污染。已经威胁到了人类的生存与发展。在目前的技术和经济发展水平下，实现完全彻底的无废生产，还是比较困难的。废料的产生和排放难以避免，必须对其进行必要的末端处理。在当前的水处理技术中，处理效率低，能耗高且易带来二次污染，是水处理技术发展中的突出问题。因此有必要采用高效、无毒、低能耗、无二次污染的绿色水处理技术，这也是实现水资源可持续发展、环境保护和生态安全的重要措施。高级氧化技术就是比较有效的方法之一。高级氧化技术是指在水处理过程中可产生羟基自由基(·OH)，使水体中的大分子难降解有机物氧化成低毒或无毒的小分子物质。甚至直接降解成为CO2和H2O，接近完全矿化。它是最有前景的处理低浓度难降解有机物的方法[1,2]。1超声降解利用超声波直接降解或强化降解废水中的污染物，是近年来发展起来的一项新型水处理技术。超声波具有比一般的声波更高的频率、更好的束射性、更高的能量[3,4]。它降解速度快、适用范围广、降解条件温和，可单独或与其他水处理技术联用，具有很大的发展潜力和广阔的应用前景。超声降解已应用于清洗工业的除垢、消除灰尘、从植物中萃取金属离子、固-液悬浮物分离、活性炭再生等领域。在水处理领域，除用于乳化油废水以及混凝外，近些年的研究则集中在水体中难降解化合物。超声辐照能简便、高效去除水中难降解化学物质。对水中微生物有综合影响[5]。8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月1.1超声降解影响因素影响超声辐射降解污染物质的因素有声强、频率、底物浓度、溶解气体、溶液温度、pH、共存离子以及污染物的物理化学性质等等。超声辐射即可破坏微生物细胞，又可以促进微生物细胞的生长，这取决于所用超声波的频率和声强[6,7]。1.2超声降解与其他技术联合国内外的研究表明，超声辐射能有效的破坏或去除水中化学污染物，将超声波降解同其他技术联用是目前研究的方向。近年来国内外一些学者研究发现超声与紫外光联合组成光-声化学技术，会大大提高反应速率[8]。如：苯酚是一种在水环境中最常见的有机污染物，它广泛存在于石油、化工、机械加工及印刷等行业排放的废水中。如果不经过处理直接排放，在环境中会有蓄积作用且不易降解。近年来，把功率超声辐射技术和TiO2光催化技术结合起来的声光催化技术因其具有无污染、高效、方便等特点，已成为国内外水处理领域中的热点课题之一。经实验并分析可得：在相同的反应条件下，反应1h内单独超声辐射苯酚的降解率为10.3%。而单独光催化苯酚的降解率为38.2%。加入超声辐射后，声光催化作用下苯酚的降解率达到49.1%。这表明声光催化的降解效率要高于单独超声辐射和单独光催化。同时可以看出，超声辐射和光催化之间存在一定的协同作用[9,10]。为了在水处理领域既能去除难降解有毒有机物又能使处理后COD达标，同时降低处理成本，许多研究人员着力将超声和其他技术工艺协同使用。其中较典型的有：（1）超声—氧化剂（臭氧、双氧水等）氧化法;（2）超声—电解法及超声—紫外光催化氧化法；（3）超声/生物法[11-14]。1.3超声降解优缺点尽管超声波辐射技术对许多难降解化学物质显示出其高效、简洁、清洁等优点，但应用于工程实践尚需攻克能量转换效率低、能耗高、连续流模型难以放大、高频换能器的限制、超声波的有效声强难以准确定量等多项难题[15]。目前，由于声化学的研究发展，国际上许多国家把超声降解有机污染物作为新的物理方法处理水污染，倾注许多力量。在降解单一有机污染物的研究方面的研究做了大量的工作，取得满意的结果。我国在20世纪90年代后期开展这方面的研究工作，取得一定的进展。但是开展研究工作的力量不足。目前，有关超声辐射降解水体中化学污染物的研究报导大多属于证实其适用性，对于待定体系还缺乏深入系统地研究，更缺少数据。由于声化学反应过程固有的复杂性及降解中间产物难以鉴定，故在降解机制、物质平衡、反应动力学、反应器设计放大等方面的研究开展得很不充分，缺少定量化放大准则。除理论研究外，还需解决技术性问题，如寻求长期耐腐蚀、耐高温和耐高压的反应器材料。1.4超声降解展望8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月纵观超声降解的大量研究工作，普遍认为超声空化作用及引起的自由基反应是降解有机污染物的最主要原因，尽管还存在许多需解决的问题，还未在实际中进行大规模的使用，但是在有毒、难降解有机污染水体的处理方面显示出方便性、有效性的潜力和应用前景，正受到关注，它将为水污染控制领域提供一条新途径、新方法[16，17]。2臭氧氧化臭氧由于其在水中有较高的氧化还原电位(2.07V，仅次于氟，位居第二)，常用来进行杀菌、消毒、除臭、除味、脱色等。在饮用水处理中有着广泛的应用。近年来，国内外在臭氧高级氧化法的应用研究方面取得了可喜的进展。臭氧的高级氧化技术就是通过臭氧氧化与各种水处理技术组合形成氧化性更强、反应选择性较低的羟基自由基(其氧化还原电位2.80V)。2.1臭氧氧化优缺点臭氧氧化与其他水处理过程组合，形成了臭氧的高级氧化技术。无论是臭氧/紫外辐射组合，还是臭氧与活性炭协同作用，其本质都是产生了氧化性更强、选择性较低的羟基自由基，其氧化还原电位(2.80V)比臭氧高出35%，因此能降解各类废水中的结构稳定、可生化性低的污染物，不形成二次污染。在废水处理中有着广阔的应用前景。臭氧高级氧化法与常规水处理方法比较，具有显著的特点，如对于生物难降解物质处理效果好、降解速度快、占地面积小、自动化程度高、无二次污染、浮渣和污泥产生量较少等优点。但是，目前应用臭氧高级氧化技术还有两个关键问题需要解决:一是臭氧能耗较高，产率较低；二是提高臭氧在水中的溶解度。臭氧氧化法处理废水的研究与应用还处于起步阶段，目前各项技术及配套工艺还不够完善，作用机制尚待深入研究，但它在水处理领域的应用潜力越来越受到人们的重视。随着对臭氧氧化反应机制的深入研究和高效低耗新型臭氧发生装置的开发，使高级氧化技术对水体中有毒有害难降解的污染物具有较强的应用优势，以其高效、快速、无二次污染等众多优点而有着广阔的应用前景[18-20]。2.2臭氧氧化展望随着臭氧技术在水处理方面的广泛应用，人们认识到：（1）臭氧技术的关键在于它与水中污染物的反应机制，这方面目前尚未有明确的定论，仍在进一步研究当中；（2）臭氧的产生效率与电源的频率呈正向增长关系，提高臭氧发生电源频率一直是研究的重要方向。目前国际标准型臭氧发生器产品，电源频率最高为20kHz左右；(3)臭氧发生器电介体材料一直使用玻璃。由于耐电压、介电常数ε与介质损耗系数等性能限制，臭氧产率、含量提高不大。近年来由于精密陶瓷、搪瓷等材料的发展，以及金属管外喷涂等特殊工艺的发展，已全面提高了臭氧放电的技术指标，使单机产量超过100kg成为事实；(4)由于臭氧的强氧化性、强腐蚀性及有毒性，所以处理工艺元件的材料必须用高耐腐蚀抗氧化材料。这就使得臭氧处理成本增高，不利于臭氧技术的广泛推广，因此如何降低臭氧处理技术的成本成为目前臭氧技术研究的主要工作之一；(5)8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月目前臭氧发生器的发展趋势是体积越来越小，能耗越来越低，电能转化率越来越高，产率越来越高，其控制的自动化程度越来越高。臭氧应用越来越广，同时产业发展也加快[18,21]。3电化学氧化电化学法处理废水应用起始于20世纪40年代，但由于投资较大，电力缺乏，成本较高而发展缓慢。直到60年代，随着电力工业的发展，电化学法才被真正地用于废水处理过程。近年来，由于电化学方法在污水净化、垃圾渗滤液、制革废水、印染废水、石油和化工废水等领域的应用研究进展，引起人们对这一方法的广泛关注。3.1电化学氧化的优越性电化学方法被称为“环境友好”工艺，以其多种优势有着其他方法所不能比拟的特点：（1）在废水处理过程中，主要试剂是电子，不需要添加氧化剂，没有或很少产生二次污染，可给废水回用创造条件；（2）能量效率高，反应条件温和，一般在常温常压下即可进行；（3）兼具气浮、絮凝、杀菌作用，可以通过去除水中悬浮物和选用特殊电极来达到去除细菌的效果，可以使处理水的保存时间持久；（4）反应装置简单，工艺灵活，可控制性强，易于自动化，费用不高[22,23]。3.2电化学氧化的应用电化学技术由于其自身的优点和特性（环境兼容性高、能量利用率高、可控制性、多功能性、经济性）在环境保护方面发挥着重要作用[24,25]。用于废水处理的电化学技术有电解法（氧化或还原）、电絮凝、电气浮、电渗析等方法。目前已经广泛应用在电镀、化工废水、染料废水、造纸废水、皮革、生物制药废水治理。由于有机废水的复杂性，不可能用单一方法完全处理废水，必须与多种方法结合。如：电化学氧化法在处理印染废水方面表现了突出的优势，但是印染废水中高浓度的悬浮物和胶质固体可以阻止电化学反应，因此这些成分必须在电化学氧化之前除去。考虑到印染废水污染物浓度高，仅用电化学氧化法将消耗大量电能，所以处理印染废水的最佳方案是电化学组合工艺。KIM等设计的流化床生物膜—化学絮凝—电化学氧化组合工艺COD去除率可达到95.4%，色度去除率为98.5%。此外，单元过程的不同的组合方式和不同的组合工艺都影响废水处理效果[22]。3.3电化学氧化展望目前，生物和电化学组合工艺已经成为处理复杂难处理废水技术中的一个热点。有毒难降解有机废水处理方法一直是困扰环境保护领域的难点问题。由于可有效处理难生物降解有机废水、操作简便易实现自动化、环境兼容性好，电化学氧化技术是目前电化学废水处理技术的重要发展方向。从发展有毒难降解有机废水电化学氧化处理技术的实际问题出发，开展基础和应用研究具有重要的科学意义和应用前景，其核心内容是新型电催化阳极、电化学反应器和电化学氧化处理工艺的开发[23]。8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月4光催化氧化光化学催化氧化是水处理高级氧化技术里一类处理效率很高的污水处理氧化技术，又称有光催化降解。一般可分为均相和非均相两种类型。均相光催化降解主要以Fe2+或Fe3+及H2O2为介质,通过光助-芬顿(Photo-Fenton)反应使污染物得到降解,此类反应能直接利用可见光;多相光催化降解就是在污染体系中投加一定量的光敏半导体材料,同时结合一定能量的光辐射,使光敏半导体在光的照射下激发产生电子-空穴对,吸附在半导体上的溶解氧、水分子等与电子-空穴作用,产生·OH等氧化性极强的自由基,再通过与污染物之间的羟基加合、取代、电子转移等使污染物全部或接近全部矿化,最终生成CO2、H2O及其他离子如NO-3、PO43-、SO42-、Cl-等[26]。光催化降解是利用纳米级金属氧化物二氧化钛、三氧化钨等作为催化剂，在紫外光照射下，有机废水中的有机物被氧化降解成小分子无机氧化物的过程。利用负载型光催化膜处理废水中有机物的优点是不投入化学药剂、易控制、无二次污染。特别是可用于一些难以被生物降解，高毒性环式有机物的去除。近年来在环境工程领域有大量的研究并有良好的应用前景[27-30]。4.1光催化氧化影响因素影响光催化反应的因素有光源和光强、溶液的pH、有机物初始浓度、外加氧化剂、曝气、复合半导体光电极、无机阴离子、金属阳离子、催化剂的表面修饰等[31-33]。4.2光催化氧化应用在国外已有利用太阳光催化氧化进行应用和现场试验的报告。美国的Michigan理工大学非聚光型太阳能反应器处理三氯甲烷污染的地下水。用P25TiO2做光催化剂。TCE质量浓度由20μg/kg下降到5μg/kg以下。日处理规模为540000加仑。处理成本年均为1.35美元/m2。可见太阳光催化法与传统方法相比在处理效果和处理成本等方面具有竞争力[34-36]。有机污染物的光催化降解研究发展十分迅速，这项新的污染治理技术具有能耗低、操作简便、反应条件温和、无二次污染等突出优点,能有效地将有机污染物转化为无机小分子,达到完全无机化的目的。许多难降解或用其他方法难以去除的物质,如氯仿、多氯联苯、有机磷化合物、多环芳烃等也可利用此方法去除。此外,还可以用于无机污染废水的处理,有害气体去除和菌类的杀灭等[34]。此外，纳米TiO2以其性质稳定、无毒、催化活性高、价廉等特性而成为较理想的催化剂。它对难降解的有机物具有很好的催化降解作用，能处理多种有机和无机污染物。因此，具有广阔的应用前景。TiO2光催化氧化在水处理中的应用有工业废水的处理、染料废水的处理、农药废水的处理、制革废水的处理、造纸废水的处理、含油废水的处理、含有表面活性剂的废水处理、饮用水处理等多个方面。由此可见，纳米TiO28n环境污染与防治网络版第4期2009年4月光催化氧化法在水处理中有着广阔的应用前景。但国内目前对它的研究还停留在实验室水平，如实现其工业化，需在反应机制、反应动力学寻找高效光催化剂、反应器模型的设计、催化剂的固载化、降低成本等方面作进一步的研究[37-41]。更值得我们研究的是光催化氧化技术与其他废水处理技术的联用。虽然,利用光催化氧化的方法进行废水处理的效果很好,但它的费用实在太高,不利于推广。如果,采用光催化氧化技术与其他废水处理技术的联用,比如,光催化氧化与生化。在进行一定时间的光氧化后,使一些难生物降解的物质的可生化性提高，进而继续用生化法处理。这样,既减少了光催化氧化反应的时间,降低了成本，同时也达到了较好的处理效果。4.3光催化氧化优缺点近十多年来关于光催化的基础研究和应用研究的报导,以及专利数量急速增加,其主题集中在环境保护方面的水处理和空气净化,以求改善人们的生活环境。但是光催化技术还未完全成熟,光催化反应的机制还不十分清楚。现在,一方面关于光催化反应的基础研究非常活跃,另一方面各行业领域都成功地开发了具有光催化性能的产品。这种基础研究和应用研究能同时进行,将有助于人们对光催化材料的深入了解,并将研发出更多的光催化产品[34]。4.4光催化氧化展望多项单元技术的优化组合是水处理技术的发展方向。如何更有效地利用各种氧化技术的协同效应,寻找适合于水处理的新途径,将是今后研究的焦点。目前尚需解决的问题有:(1)从理论上深入研究高级氧化作用机制和协同作用机制,进一步扩大研究应用范围,使这些技术在水处理中产生更好的协同作用;(2)在工程应用上进一步拓宽实验物系,尤其是针对难降解物系和实际多组分物系开展研究,探讨各种工艺的影响条件及其应用范围;(3)与其他水处理技术相比,高级氧化技术还存在反应条件、费用较高等问题,应通过优化工艺参数和改进反应器结构来进一步提高水处理效率、降低成本,使其更好地应用于实际废水处理中[42,43]。5结语由于废水的难降解性和成分的复杂性,单一的物理、化学处理技术常常难以达标排放,因此高效、经济、运行稳定可靠、工艺简单的组合水处理技术是水处理新技术研究的重要方向。当前要加大对各个方向的研究工作，加快水处理技术的研究开发进程,努力开发出更好、更优的水处理方法。推动环境保护和水处理技术进步。参考文献：[1]沈钰琳.浅谈我国水处理中的高级氧化技术[J].科教文汇之理工科研，2007(9)：210-214.[2]杜杰,沙宇,徐建蓉.绿色水处理技术的应用与发展[J].油气田环境保护，2007，17（2）：47-51.[3]何兵,范益群,徐南平.超声—光催化氧化联合法降解甲基橙的研究[J].合肥工业大学学报，2003，26（4）：585-587.8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月[4]范伟韧,赵文宽,贺飞.TiO2光催化反应及在废水处理中的应用[J].化学进展，1998，10（4）：349-361.[5]朱驯.超声法降解染料废水的实验研究[J].苏州科技学院学报:工程技术版，2006，19（1）：45-47.[6]李占双,闫冰,李凯峰.超声降解水体中有机污染物的研究现状[J].应用声学，2002，30（4）：45-47.[7]熊大民.声化学的研究与应用现状[J].昆明理工大学学报，2001，26（6）：84-86.[8]白波,赵景联,冯霄.超声光催化降解酸性粒子元青染料的研究[J].化工环保，2002，22（6）：319-323.[9]MANOUSOKIE,PSILLAKISE,KALOGERAKISN,etal.Degradationofsodiumdodecylbenzenesulfonateinwaterbyultrasonicirradiation[J].WaterResearch,2004,38(17):3751-3759.[10]周彤,吴纯德,王晓蕾,等.超声协同纳米TiO2光催化降解水中苯酚机理的研究[J].分析科学学报，2005，21（3）：259-261.[11]陈伟,范谨初.超声—过氧化氢技术降解水中4-氯酚[J].中国给水排水，2000，16（2）：1-4.[12]许文林,王雅琼,高明国.功率超声在有机废水中的应用[J].水处理技术，2001，27（2）：70-72.[13]祁梦兰,郑自保.声化学氧化—间歇式活性污泥处理染料废水研究[J].化工环保，1996，16（3）：332-336.[14]叶建忠,陈长琦,方应翠,等.有机废水超声降解动力学的分析及应用[J].合肥工业大学学报，2003，26（1）：71-84.[15]杨新萍,王世和.超声辐射对水中化学污染物的降解[J].环境污染与防治，2002，24（4）：252-256.[16]吴胜举.超声降解处理水体污染物的研究状况与发展[J].陕西师范大学应用声学研究，2001，30（12）：782-786.[17]陈伟,范瑾初.超声降解水体中有机污染物的效果及影响因素[J].给水排水,2000(5):18-21.[18]李静,刘国荣.臭氧高级氧化技术在废水处理中的应用[J].污染防治技术，2007，20（6）：55-57.[19]李婷,万新南.臭氧氧化法及其联合技术在废水处理中的应用[J].广东微量元素科学，2006，13(11）：14-18.[20]冯旭东,高玉兰,刘芳,等.生物-臭氧氧化技术处理垃圾渗滤液[J].北京工商大学学报:自然科学版，2005，23(7)：1-3.[21]赵苏,杨合,孙晓巍.高级氧化技术机理及在水处理中的应用进展[J].能源环境保护，2004，18(3)：5-8.[22]林海波,伍振毅,黄为民,等.工业废水电化学处理技术的进展及其发展方向[J].华工进展，2008，27（2）：223-230.[23]林海波,孙智权,张恒彬.电催化氧化法处理化肥厂外排废水的研究[J].工业水处理，2004，24(4)：36-38.[24]刘丽萍.浅谈环境保护中的电化学技术[J].职业技术专题研究，2008，2（27）：79-80.[25]侯峰岩,王为.电化学技术与环境保护[J].化工进展，2003，22(4)：471-478.[26]杜波，陈晓燕.光化学催化氧化技术研究进展[J].内蒙古环境科学，2007，19（2）：52-54.[27]李生彬,于涛,陈强,等.光催化氧化处理二苯胺废水[J].兰州交通大学学报，2005，24（1）：70-73.[28]任俊革.TiO2光催化转化NOx的研究进展[J].天津理工学院学报，2003，19(4)：13-17.[29]郭建平.纳米氧化机理及研究进展[J].天津化工，2003，17(4)：1-3.8n环境污染与防治网络版第4期2009年4月[30]俞丹青.固载型TiO2光催化处理氨氮污水的研究[J].应用化工，2003，32(6)：17-19.[31]陈佩仪,李彦旭,孙楹煌,等.光电催化水处理技术研究进展[J].工业水处理，2005，25（12）：13-17.[32]单志俊,邓惠萍.TiO2光催化氧化技术的研究进展[J].中国综合资源利用，2007，25（2）：7-11.[33]黄莉莉,郝清伟,苏会东.醋酸对玻璃负载TiO2膜光催化的影响[J]。沈阳师范大学学报:自然科学版,2005，23(2)：186-189.[34]陈威,刘艳萍,江小林,等.太阳能光催化氧化水处理技术研究进展[J].市政技术，2005，23（6）：364-367.[35]余家国.太阳光TiO2多孔纳米薄膜光催化降解有机磷农药的研究[J].太阳能学报，2000，2（2）：165-170.[36]RABINDRANATHANS,DEVIPRIYAS,YESODHARANS.Photocatalyticdegradationofphosphamidononsemiconductoroxides[J].JournalofHazardousMaterials,2003,102:217-229.[37]刘炳娟.TiO2光催化氧化技术在水处理中的应用[J].邯郸职业技术学院报，2007，20（3）：52-54.[38]朱雷,宋宏娇.TiO2光催化氧化技术在水处理中的应用[J].国外建材科技,2006，27(3):24-27.[39]史亚君.纳米TiO2光催化氧化法处理制革废水[J].化工环保,2006，26(1)：13-16.[40]伍胜,李新平.TiO2光催化技术处理制浆造纸废水的试验研究[J].黑龙江造纸，2006，34(1)[41]金玉莲,康春莉,王洋.TiO2光催化氧化的研究进展[J].中国环境管理干部学院学报，2006，16(1):83.[42]郑红艾，潘理黎.高级氧化技术在水处理中的研究进展[J].上海电力学院学报，2006，22（2）：158-161.[43]扈胜禄,李坚斌,黄伟,等.水的高级氧化技术——自由基反应[J].矿产与地质，2003，17(2)：82.责任编辑：陈泽军（收到修改稿日期：2008-12-24）©版权所有《环境污染与防治》杂志社AsofMicrosoft®InternetExplorer4.0,youcanapplmultimedi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