吸附剂在含油废水处理中的应用研究进展 5页

第29卷第2期工业水处理Vol_29No．22009年2月IndustrialWaterrreatmentFeb．，2009吸附剂在含油废水处理中的应用研究进展周洪洋，侯影飞，李春虎，相湛昌，王亮(中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，山东青岛266100)[摘要]含油废水是一种量大面广的工业废水，对生态环境造成严重污染。目前环境污染治理中吸附法是处理含油废水的常用技术之一，而吸附剂的选择是该技术的关键。在介绍了几种不同类型吸附剂结构和性质的基础上，对近年来在含油废水处理中应用的研究进展进行较详细的综述，并对今后的应用发展趋势进行探讨。[关键词】含油废水；吸附；活性炭；吸油树脂[中图分类号]X703．5[文献标识码]A[文章编号]1005—829X(2009)02—0001—05Researchprogressoftheapplicationofadsorbentstooil-bearingwastewatertreatmentZhouHongyang，HouYingfei，LiChunhu，XiangZhanchang，WangLiang(KeyLaboratory，DepartmentofEducation，MarineChemistryTheoryandTechnology，OceanUniversityofChina，Qingdao266100，China)Abstract：Oil—bearingwastewatercomesfromvariesindustriesandpollutestheecologicalenvironmentseriously．Theadsorptionmethodisoneofthemaintechniquesinoil—bearingwastewatertreatmentforthepurposeofenviron·mentalpollutioncontro1．Choosingadsorbentsisthekeyissueofthismethod．Adetailedstudyontheapplicationofdiferentadsorbentstorecentoil—bearingwastewatertreatmentisreviewed，basedontheintroductionoftheirstruc—turesandproperties，andthefuturedevelopmenttrendisalsodiscussed．Keywords：oil—bearingwastewater；adsorption；activecarbon；oil—absorptionresin油类通过不同途径进入水体环境形成含油废水。工艺和经济性要求，可以采用不同类型的吸附剂。笔含油废水是一种量大、面广且危害严重的废水，其主者就近几年不同类型的吸附剂在含油废水处理中的要来源于石油工业、机械制造工业、运输工业和餐饮应用研究进展进行了综述。业等。含油废水排入水体会造成严重的影响：水体溶1碳质吸附剂解氧下降，产生恶臭，造成水质恶化；水中生物因缺氧1．1活性炭而死亡，并导致鱼类、贝类等变味而不宜食用；海上鸟活性炭是最常用的水处理用吸附剂，全世界生类体表粘上溢油，会丧失飞行功能，甚至会造成鸟类产的活性炭中大部分用于水处理．包括粒状活性死亡。另外，含油废水也会污染大气。影响农作物生炭、粉状活性炭和纤维活性炭等。与其他吸附剂相长。因此，对含油废水的治理成为急需解决的问题，对比。活性炭具有巨大的比表面积和特别发达的微人类生存和社会持续发展有重要意义[1)。孔，吸附能力强，吸附容量大，不仅对油有很好的吸对含油废水的吸附法处理，主要是利用亲油性附性能，而且能同时有效地吸附废水中的其他有机材料的物理及化学吸附性能，吸附含油废水中的溶物，对油的吸附容量一般为30～80mg／g。但由于活解油和其他污染物的过程。吸附法对其他方法难以性炭生产成本高，再生困难，故一般只用于含油废去除的一些大分子有机污染物的处理效果尤为显水的深度处理。著。经处理后出水水质好且比较稳定．因而吸附法在粒状和粉状活性炭应用于水处理在国内外已有含油废水处理中有着不可取代的作用。吸附剂是吸较长的历史。陈晓玲[2用粉状和粒状活性炭处理工附过程的重要物质基础。根据不同的含油废水处理厂机械加工时产生的含油废水。结果表明：COD的n专论与综述工业水处理2009—02，29(2)去除率>90％。油类的去除率>88％。赵瑞华等㈣采用废水进行深度处理。结果表明：经过改性的半焦对含吸附法，于室温下用粒状活性炭脱除油田废水中的油废水的去除效果明显，平均除油率>90％，达到了COD＆，在最佳操作条件下，COD0去除率>50％。为了油田二次采油回注水要求。解决采油废水生化处理难度大、处理效率低等问题，1．3膨胀石墨李安婕等【)以粒状活性炭为载体，采用内循环流化膨胀石墨是由天然鳞片石墨经插层、水洗、干床反应器工艺在好氧条件下净化采油废水。研究发燥、高温膨化而得到的一种疏松多孔的蠕虫状物现．COD去除率在25％～45％，除油率可达100％。质。由于有发达的网络状孑L型结构、高的比表面纤维活性炭(ACF)是从2O世纪60年代迅速发积、高的表面活性和非极性，同时孔系结构中主要展起来的一种新颖的高效吸附剂，是继粒状和粉状以大中孔为主，因此，膨胀石墨具有疏水亲油性，活性炭之后的第三代活性炭产品，它具有发达的微可在水中进行选择性吸附，无论对单纯油品、水上孔结构，巨大的比表面积，以及众多官能团，吸附性漂浮油品还是水中低含量乳化状态的油都有极好能大大超过传统活性炭。将ACF应用到含油废水处的吸附性能，特别对水中重油具有超大的吸附量。理工艺中的最后的精细过滤过程，可以提高注水水因此。膨胀石墨是净化含油废水的一种很有前途质：且ACF可通过本体或表面掺杂金属离子使其具的新型环保碳质材料。有抗菌除臭功能，在油田回用水处理中对水中的硫M。Toyoda等曾经报道了一种膨胀石墨。它可酸盐还原菌、铁细菌等有很好的杀菌去除效果。袁以吸附浮在水面上的重油，且容易从水中分离。它斌等曾采用聚酯纤维吸附一陶滤法去除热轧浊循对A级重油的最大吸油率达8Og／g．而且对于所吸环水中的油．出水可达到炼钢热轧车间循环水水质油的回收率达到80％。邱滔等[1∞采用膨胀石墨深度标准。处理油田含油废水，结果表明：每克膨胀石墨可处1．2煤基吸附剂理16．3L含油废水，出水达到了国家回注水标准；煤是一种芳香大分子有机矿物岩。内部有丰富且其处理能力优于纤维球。刘成宝等n”以膨胀石墨的孔隙结构，其分子结构中含有多种含氧官能团，为吸附剂自制吸附柱作为废水处理装置，填充密度是一种天然吸附剂。煤表面上的羧基酸和酚羟基官控制在9g／L，水流速度控制在70L／h，吸附流程控能团为其改性提供了基础。煤及其相关材料作为处制在2m时，处理的油田采出水能达到回注水标理含油废水的吸附剂具有优良的性能和广阔的应准。用前景。2黏土类吸附剂褐煤作为燃料并不理想，但却是一种较好的废2．1膨润土水处理材料。V．O．O1’shanskii~在紫外光照射的条膨润土的主要成分是蒙脱石，蒙脱石是一种具件下。将粒径约1lllln的褐煤在105—110oC的真空有膨胀性能、呈层状结构的含有少量碱和碱土金属中处理30min．然后在280340℃下除去褐煤中的的含水铝硅酸盐矿物。由于蒙脱石晶体结构完整、有挥发分，再将经过处理的褐煤研磨至0．5—100m，序度高．因此层间结合力强。有较大的比表面积及离同时加入硅石粉和表面活性剂。制成褐煤吸附剂。子交换容量。膨润土及其制品具有很高的离子交换这种吸附剂对于含油废水中的矿物油、石油等有很性、特殊的吸水性(吸水后的体积膨胀10～30倍)、好的吸附能力。可塑性及黏性以及其低廉的价格和丰富的储量。在焦炭价廉，来源方便，失效后可以再燃烧，是一废水处理领域表现出广阔的应用前景。众多学者以种较为理想的煤质吸附过滤材料。周久锐[7从焦炭膨润土为基质合成了多种无机、有机膨润土复合材的特性论证了其处理含油废水的可行性。将焦炭投料[12]。放于含油废水处理池。焦炭吸附处理了乳化油，还对吴丽蓉等阻研究了以A12(SO)为改性剂对钠悬浮物有一定的过滤作用，排放后的废水含油质量基膨润土改性后的吸附除剂的除油性能。室温下用浓度从(38．80~5．51)mg／L降低到(5．70~1．60)mg／L，土量为618g／L、pH为7～12、搅拌时间为3min时，达到国家排放标准。经过最佳工艺条件制备的改性膨润土对乳化油废水半焦是煤在600～700℃下热解的产物。含氧官的除油率>98．9％。林舒等用溴化十六烷基三甲铵能团丰富，易于改性。苏燕等馒采用半焦对油田含油(CTMBA)对膨润土进行改性，改性后的膨润土可以一2一n工业水处理2009—02，29(2)周洪洋，等：吸附剂在含油废水处理中的应用研究进展较好地吸附含油废水中的油．在最佳处理条件下，质保中得以应用。由于凹凸棒石系天然矿土，杂质较量分数为5％的CTMBA有机膨润土除油率>95％。多，需对其进行必要的预处理，通常改性方法有酸处2．2蛭石理、碱处理和热处理。加温后的凹凸棒石变为高度多蛭石是一种重要的黏土矿。结构上与膨润土类孔的干草堆结构，孔隙度、比表面积增大，吸附性能似，都属于2：1型的层状镁(或铝)硅酸盐矿物，由两得以提高。酸、碱处理亦对提高凹凸棒石黏土的吸附个硅氧四面体和一个镁(或铝)氧(或氢氧)八面体组性能有显著的作用。成蛭石的结构单元层。蛭石具有较强的阳离子交换袁波等[1]研究了有机凹凸棒石复合黏土颗粒吸能力，有学者曾对蛭石和膨润土的物理性质进行了附剂对乳化含油废水的处理。研究了吸附剂投加量、比较，发现蛭石的阳离子交换容量为1．0～1．5mg／g。吸附时间、振荡强度等因素对除油效果的影响。对有略大于膨润土的阳离子交换容量[】。在环保方面，机凹凸棒石复合黏土颗粒吸附剂与再生吸附剂、粒利用其良好的吸附性能和离子交换性能处理废水及状活性炭、未改性黏土进行比较，发现有机复合黏土其有害物质，具有价廉、吸附能力强、储量丰富及可颗粒吸附剂对乳化含油废水的处理效果显著好于粒再生等优点。因其本身具有絮凝性．因此可被加工状活性炭。成粒状、片状及粉末状等，应用非常方便。2．5蛇纹石郭继香等n]选择蛭石作为石油废水中COD类蛇纹石是1：1型层状构造硅酸盐矿物．其结构污染物的吸附剂。在装有100g粒度0．26mm的蛭是由一层硅氧四面体与一层氢氧镁石八面体结合而石的吸附柱上，污水流速为2mL／min，污水在吸附成的双层。蛇纹石经煅烧、研磨后可吸附水溶液中的柱上停留时间2h。结果表明：蛭石对10L中性石油重金属，也可用做粗粒化处理含油废水的吸附材料。废水中COD的降低效果达到86．8％。U．G．daSilva刘春英等㈣用粒度为1～3mm的蛇纹石作载体。等[1采用蛭石、膨胀蛭石以及经过棕榈蜡处理以后将活性NiO固化在蛇纹石上。将NiO蛇纹石作为吸的疏水性蛭石处理含油废水。结果表明：无水蛭石和附催化剂装填水处理柱，用于石油污水的深度处理。疏水性蛭石对废水中原油都有很好的吸附性能。当石油污水中石油类物质的质量浓度<10mg／L、2．3沸石COD<800mg／L及pH为5．0±0．5时。可使石油污水的沸石是一组含水的碱或碱土金属铝硅酸盐黏土COD降至100mg／L。矿。沸石具有开放式的结构，晶格内部有很多大小3利用废弃物制备的吸附剂均一的孔穴和通道．在孔穴和通道中存在许多沸石3．1粉煤灰水，当水分子被除去后，就形成了一个个内表面很大粉煤灰是热电厂燃煤锅炉排放的废弃物，其化的孔穴，孔穴通过开口的通道彼此相连，使得沸石的学组成主要包括SiO2、A12O3、Fe203、CaO，存在着许多表面积巨大，可达400～800m2／g，具有很好的吸附性铝、硅活性中心，具有较强的吸附能力。由于粉煤灰能。独特的物理化学性质及其本身低廉的价格，使其在将天然沸石直接加以使用，其吸附能力往往达含油废水处理方面具有广阔的应用前景[21]。不到要求，因此．通常需要对天然沸石进行活化处理赵明奎等C227利用电厂粉煤灰及灰场氧化塘对现以提高吸附能力。白健等口s选用山西灵丘沸石对其河首站采油废水中的污染物进行吸附和生化处理。活化用于处理油田采出含油废水中的COD。实验结结果表明：粉煤灰具有类似活性炭的结构和比表面果表明：经过质量分数为10％的HC1浸渍处理过，并积，对废水中的石油类、COD、氨氮等污染物具有较在最佳条件下制备的活化沸石对含油废水中COD强的吸附、沉降和过滤作用。的吸附率可达75％左右；并且吸附后沸石可用HC1周珊等[23-24~研究了粉煤灰对冶金含油废水的处处理灼烧再生。理。在最佳工艺条件下，油的去除率可以达到2．4凹凸棒石95．43％。若再加入A1C13，形成絮凝沉降，在A1C13质凹凸棒石是含水富镁硅酸盐黏土矿，它具有独量浓度为200mg／L时，除油率可提高至96．46％，出特的层链状晶体结构和十分细小(约0．01m×lm)水含油由256mg／L降至9．06mg／L。后来他们又尝的棒状、纤维状晶体形态，使其具有较高的比表面试采用不同的方法对粉煤灰进行了改性。在几种改积，具有一定的吸附性能，作为天然廉价吸附剂在环性粉煤灰中，经A1C1和FeC1，改性处理的粉煤灰除一3一n专论与综述工业水处理2009—02，29(2)油效果最好。备了高性能、低交链度和自溶胀的凝胶型吸着树脂3．2其他废弃物制备的吸附剂和多孔型吸着树脂，对含油污水中有机物的吸附进侯士兵等㈣用废阳离子树脂对含油废水进行处行研究，发现吸着树脂不仅对有机物有明显的吸附理．测定了不同条件下各参数对含油废水破乳除油力。而且可以降低污水的COD和BOD5。王仪风等【31]的影响。结果表明：经过废阳离子树脂处理后的含采用悬浮聚合法合成聚甲基丙烯酸十八酯，研究了油废水，除油率>80％；处理后出水水质稳定，而且废聚合温度、引发剂用量、交联剂用量及种类对吸油树油可部分回收利用，对环境不产生二次污染。脂性能的影响，当80℃反应6h、引发剂质量分数A．Cambiella等()利用锯屑作为吸附剂填充过为0．7％、交联剂二乙烯基苯质量分数为0．3％时，制滤柱，处理金属加工产生的含油废水，在含油废水中备了综合性能较好的吸油树脂。李芸芸等】以甲基加人少量无机盐作为破乳剂，结果表明：在有少量破丙烯酸丁酯及苯乙烯为主要单体、丙二醇二丙烯酸乳剂加入的情况下，经过锯屑的吸附、过滤，含油废酯为交联剂、偶氮二异丁腈为引发剂，采用悬浮聚合水中99％以上的油可以被除去。方法，合成出一种白色颗粒状的共聚型高吸油树脂。S．Kumagai等将稻壳经过300～800℃，500Pa研究发现。当共聚单体质量配比为1．6：1、分散剂水炭化处理后制成吸附剂，利用这种吸附剂对含油废溶液质量分数为0．1％～0．2％、交联剂用量为单体质水中B级重油的吸附量可以>60g，g，而对水的吸量的1％、搅拌转速200～300r／min、聚合温度7O℃、附量<1．5，这种吸附剂在日本含油废水的处理中聚合时间为6h时，合成出的树脂吸油倍率达到20得到很好的应用。倍。4新型吸附剂4．2其他新型复合吸附剂4．1高吸油性树脂复合吸附剂主要有无机与有机材料复合、天然高吸油树脂是一种新型环保材料，具有吸油倍有机与合成有机材料的复合以及其他新型复合吸附率大、保油能力强和后处理方便等优点，是一种极具剂。发展潜力的吸油材料。高吸油树脂多是用长侧链烯曹亚峰等[3首次以棉纤维为基材，通过与丙烯烃为单体聚合而成的低交联度共聚物，根据合成单酸长链酯进行接枝聚合，制备出具有高吸油倍率的体的不同可把吸油树脂分为两类：一是丙烯酯类树复合吸附剂，对乙醇、水等极性溶剂几乎不吸收。合脂：二是烯烃类树脂。因后者烯烃分子不含极性基成的吸附剂对煤油的吸油倍率达到16．0g，g，对甲苯团，使该类树脂对油品的亲和力更强，现已成为国外的吸油倍率达到12．8g。研究的新热点，但由于高碳烯来源较少，该研究方向钟海山等采用甲基丙烯酸烷基酯与木浆纤维仍处于摸索阶段]。目前市场上主要还是丙烯酯类素交联聚合制备的复合高吸油性材料，与传统的单产品。体聚合物制备的高吸油材料相比较，其吸油倍率和高吸油树脂能吸收各种不同的油品，特别适用吸油速率得到明显改善，综合生产成本有所降低。甲于水面浮油的回收以及含油废水的分离净化处理。基的存在增加了树脂网络结构中的孔隙和包容性，它具有与高吸水树脂基本相同的网络结构，良好的对于极性越小的油品(如苯、二甲苯)吸油倍率越高。耐热性、耐寒性、不易老化、吸油速度快等特点。与王勇等【采用吸油性较好的膨胀石墨与酚醛树传统吸油材料不同的是，分子间具有三维交联网状脂基活性炭复合，制成用于处理含油生活废水的新结构，内部有一定的微孔。由于交联结构的存在，树吸附剂。结果表明：由膨胀石墨、活性炭自身孔结构脂在油中溶胀而不溶解．而油品则被包裹在网络结和复合后形成的新孔结构，组成一个系统的“贮油空构中．从而达到吸油、储油的目的。高吸油树脂的另间”，对于含油生活废水具有很高的吸油效率。一个优点是密度小于水，吸油时不吸水，无论是粒状5总结与展望固体型、水浆型还是包覆型，都可用来吸收海面浮油总结了不同类型吸附剂的性能以及在含油废水和处理工业含油废水】。在国外，新型的高吸油树处理中的应用。随着吸附科学的发展，吸附法在处理脂已得到广泛的研究和应用。含油废水中的新应用正处于探索阶段，吸附剂在含A．Cao等采用甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯油废水处理中的作用至关重要，吸附剂选择是否得和丙烯酸甲酯．以非、弱极性吸油高分子合成技术制当决定了吸附操作技术的经济性和环保水平。目前～d～n工业水处理2009—02，29(2)周洪洋，等：吸附剂在含油废水处理中的应用研究进展处理含油废水普遍使用的吸附剂成本较高、吸附容[16]郭继香，袁存光．吸附法处理石油污水中COD的实验研究(I)——吸附剂及吸附条件的选择[J]．精细化工，2000，17量有限、再生困难，使吸附法的广泛应用受到限制。(9)：522—525．今后开发处理含油水的新型吸附剂的方向主要[17]daSilvaUG，deFMeloMA，daSilvaAF，eta1．Adsorptionof集中在以下几个方面：crudeoilonanhydrousandhydrophobizedvermiculite[J]．Journal(1)从资源丰富的天然产物以及其他行业废物0fColloidandInterfaceScience，2003，260(2)：302—304．出发，降低生产成本，提高经济效益，用简单的工艺[18]白健，田鲁兴，李美蓉，等．活化沸石处理采油废水中COD的研制造价格低廉的吸附剂，同时达到以废治废的目的。究[J]．山东环境，2002(4)：43—44．[19]袁波，王丽萍，华素兰，等．有机复合黏土颗粒处理乳化含油废(2)研制有特殊选择性的吸附剂，开发吸附率水的研究[J]．环境污染与防治，2006，28(6)：448_451．大、吸附速率快、油水选择性好、机械强度好、化学性[2O]刘春英，袁存光，郭继香．用吸附法处理石油污水中化学耗氧量质稳定的性能优异的吸附剂。的实验研究(Ⅱ)[J]．石油大学学报：自然科学版，2003，27(3)：(3)加强环保意识，研制可重复使用或可生物降88—91．解的吸附剂，避免吸附剂造成二次污染。[21]朱伟萍．利用粉煤灰处理废水[J]．煤炭工程，2006(4)：73—75．[22]赵明奎，闫毓霞，王志强．利用粉煤灰处理采油废水的研究[J]．综上所述，廉价、高效、环保的复合型含油废水油气田环境保护，2002，12(1)：17—19．吸附剂将成为未来研究的热点。[23]周珊，杜新年．粉煤灰处理冶金含油废水[J]．冶金能源，2003，22(6)．49-51．[参考文献】[24]周珊，杜冬云．改性粉煤灰处理含油废水的实验研究[J]．化学[1]陈国华．水体油污染治理[M]．北京：化学工业出版社，2002：62．与生物工程，2005(6)：43—45．[2]陈晓玲．活性炭处理含油废水技术试验[J]．实验科学与技术，[25]侯士兵，王亚林，贾金平．用废阳离子树脂处理含油废水的研2006，4(5)：27—28．究[J]．化工进展，2004，23(4)：393—396．[3]赵瑞华，商平，季民．活性炭去除油田废水COD。的研究[J]．石[26]CambiellaA，OrteaE，RfosG，eta1．Treatmentofoil-in-water化技术与应用，2007，25(6)：542—543．emulsions：Performanceofasawdustbedfilter[J]．JournalofHaz—[4]李安婕，刘红，王文燕，等．生物活性炭流化床净化采油废水的效ardousMaterials，2006，131(1／2／3)：195-199．能及特性[J]．环境科学，2006，27(5)：918—923．[27]KumagaiS，NoguehiY，KurimotoY，eta1．Oiladsorbentproduced[5]袁斌，章北平，肖波，等．吸附一陶滤法热轧浊循环水除油试验[J]．bythecarbonizationofricehusks[J]．WasteManagement，2007，27华中科技大学学报：城市科学版，2003，20(1)：47--49．(4)：554-561．[6]O1’shanskiiVO．Sorbentforremovingcrudeoilandpetroleum[28]张高奇，周美华，梁伯润．高吸油树脂的研究与发展趋势[J]．化productsfromwaterandgroundsurfaceandpreprationfrombrown工新型材料，20o2，30(1)：29—31．coal[J]．FuelandEnergyAbstracts，2004，31(7)：251．[29]陆晶晶，周美华．吸油材料的发展[J]．东华大学学报：自然科学[7]周久锐．焦炭处理含油废水效果研究[J]．贵州师范大学学报：自版，2002，28(1)：126—130．然科学版，1999，17(2)：46—49．[30]CaoA，WangQ，ChenTV，eta1．Synthesis，regenerationand[8]苏燕，王铎，于淑兰，等．改性半焦处理油田含油废水的研究[J]．applicationofsorptionresins[J]．TransactionsofTianjinUniver-水处理技术，2007。33(4)：50-52．sity，1999，5(1)：88-92．[9]ToyodaM，AizawaJ，InagakiM．Sorptionandrecoveryofheavy[31]王仪凤，封严，葛兆刚，等．聚甲基丙烯酸十八酯的制备及吸油oilusingexfoliatedgraphite[J]．Desalination，1998，115(2)：199—性能[J]．塑料工业，2006，34(10)：7—10．201．[32]李芸芸，舒武炳，昝丽娜．二元共聚高吸油树脂的合成工艺[J]．[1O]邱滔，陈志刚．膨胀石墨深度处理油田废水研究[J]．江苏工业化工进展，2007，26(6)：842—844．学院学报，2006，18(4)：11-13．[33]曹亚峰，刘兆丽，韩雪，等．丙烯酸酯改性棉短绒高吸油性材料[11]刘成宝，陈志刚，刘曦，等．应用膨胀石墨动态吸附处理油田污的研究与性能[J]．精细石油化工，2004(3)：2O一22．水[J]．水处理技术，2007，33(5)：58—60．[34]钟海山，温和瑞，李蕾，等．木浆纤维素交联聚合复合高吸油性[12]彭会清，安显威．吸附法在废水除磷中的应用[J]．辽宁化工，材料性能研究[J]．林业科技，2005，30(2)：31—33．2006，35(9)：531-533．[35]王勇，吴胜军，万涛．膨胀石墨一酚醛树脂基活性炭复合材料处[13]吴丽蓉，李克华，罗兆，等．改性膨润士处理含油废水的试验研理含油生活污油的研究[J]．给水排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