石油化工废水处理技术研究进展_殷永泉 5页

环境污染与防治第28卷第5期2006年5月石油化工废水处理技术研究进展殷永泉邓兴彦刘瑞辉张凯崔兆杰(山东大学环境科学与工程学院,山东济南250100)摘要石油化工废水组成复杂、浓度高、毒性强和难降解,对环境危害大。概括介绍了国内外石油化工废水的主要处理方法如物化法、化学法和生化法,并评述了各种处理方法的适用条件和处理效果,总结了各种处理方法的优缺点。最后,提出推行清洁生产,开展废水资源化,并用高效的末端治理方法处理废水,是石油化工行业水污染控制的出路。关键词石油化工废水废水处理清洁生产废水资源化TechnologiesfortreatmentofpetrochemicalwastewatersYinYongquan,DengXingyan,LiuRuihui,ZhangKai,CuiZhaojie.(SchoolofEnvironmentalScienceandEngineering,ShandongUniversity,JinanShangdong250100)Abstract:Untreatedpetrochemicalwastewatersareharmfultotheenvironmentsincetheytypicallycontainmanytoxicandpersistentorganicpollutantsinhighconcentrations.Physical,chemical,andbiochemicaltreatmenttechnologieseffectiveforremovingthosepollutantsarepresentedwiththeirapplicability,effectivenessandadvanta2ges.Thebestpetrochemicalwastewatermanagementprogramshouldincludecleanerproduction,wastewateruse,andend2of2pipetreatmentemployingthemosteffectivepollutantremovaltechnologies.Keywords:PetrochemicalwastewaterWastewatertreatmentCleanerproductionWastewaterreuse石油化工是以石油为原料,以裂解、精炼、分馏、废水中的悬浮物,使其随气泡浮升到水面而加以分重整和合成等工艺为主的一系列有机物加工过程,离,分离的对象为石化油以及疏水性细微固体悬浮生产中产生的废水成分复杂、水质水量波动大、污染物。在石油化工废水处理中,气浮常放隔油、絮凝之物浓度高且难降解,污染物多为有毒有害的有机物,后,有广泛的应用。[5]对环境污染严重。随着水资源的日益紧张和人们环陈卫玮将涡凹气浮(CAF)系统置于隔油池后境保护意识的加强,石油化工废水的处理技术逐渐处理石化含油废水,进水含油约200mg/L,出水含成为研究的热点,新的处理技术和工艺不断涌现,主油低于10mg/L,去除率达95%;若原水未经隔油处要分为物化法、化学法和生化法。理,COD和油的去除率显得不稳定。新疆克拉玛依石油化工厂用CAF处理石化废水,系统运行良好,1物化法能有效去除悬浮物、乳化油和COD等污染物,尤其[6]1.1隔油能有效去除硫化物,解决了传统工艺的难题。朱[7]石油化工废水中含有较多的浮油,会吸附在活东辉等用旋切气浮(MAF)处理炼油废水,油的平性污泥颗粒或生物膜的表面,使好氧生物难以获得均去除率为81.4%,SS的平均去除率为69.2%。[1][8]氧气而影响活性,对生物处理带来不利影响。一肖坤林等在实验研究的基础上,结合单级气浮技般采用隔油池去除,隔油池同时兼作初沉池,去除粗术和多级板式塔理论,开发出两级气浮塔处理含油[2]颗粒等可沉淀物质,减轻后续处理絮凝剂的用量。废水的新工艺,实现了塔釜一次曝气、多级气浮的分[3]耿士锁经过研究对比,认为斜板隔油池比普离,并研究了气浮塔板的流体力学性能、布气性能及[4]通平流隔油池去除效果好。吕炳南等对大连新港操作条件对废水处理效率的影响。含油废水处理工艺进行改造,将平流隔油贮水池的1.3吸附前部1/4改建为预曝气斜管隔油池,拆除原斜板隔吸附是利用固体物质的多孔性,使废水中的污油池,经改造后的隔油池处理,废水含油量从200～染物附着在其表面而去除的方法。常用吸附剂为活350mg/L降至10～15mg/L。性炭,可有效去除废水色度、臭味和COD等,但处理1.2气浮成本较高,且容易造成二次污染。在石油化工废水气浮是利用高度分散的微小气泡作为载体粘附处理中,吸附常与臭氧氧化或絮凝联用。第一作者:殷永泉,男,1966年生,博士,副教授,主要研究方向为环境监测、清洁生产和环境友好材料等。·356·n殷永泉等石油化工废水处理技术研究进展[9]季凌等进行的活性炭吸附处理回用污水的实石油化工废水处理中,常用于生化处理的预处理和验表明,活性炭吸附对COD、总固体的去除有一定深度处理。-效果,COD的去除率可达56.3%,但对电导率、Cl废水经臭氧氧化后,小部分有机物被彻底氧化和总硬度的去除作用不大。为水和二氧化碳,大部分转化为臭氧化中间产物,使1.4膜分离原来难生物降解的有机物变得可生物降解。Chang[14]膜分离主要包括反渗透、纳滤、超滤和微滤,能等用臭氧进行丙烯腈、苯乙烯废水的预处理,效有效脱除废水的色度、臭味,去除多种离子、有机物果明显,在后续的生化处理中,COD去除率明显提和微生物,出水水质稳定可靠,且占地面积小,运行高。在深度处理中,一般将臭氧氧化和生物活性炭操作完全自动化,被称为“21世纪的水处理技术”,吸附联用,臭氧在氧化有机物的同时迅速分解为氧,但是需要投资大,污水处理量小。使活性炭床处于富氧状态,使活性炭得到再生,提高[10]李航宇等采用以超滤膜加反渗透膜的双膜其使用周期;同时能增强活性炭表面好氧微生物的[15]法进行石油化工废水再生利用的中试研究,系统运活性,提高降解吸附有机物的能力,不但能有效行稳定,处理效果好,超滤系统产水率为90%,出水去除有机物,还能改变有机物生色基团的结构,强化[16][17]SDI低于3,油类低于1mg/L,但对电导率的去除作活性炭的脱色能力。黎松强等用臭氧氧化-用不明显;反渗透产水率大于75%,脱盐率大于生物炭工艺深度处理炼油废水,COD、挥发酚、石油99%,出水水质满足石油化工生产要求。类和氨氮的去除率平均为82.6%、99.5%、94.3%和93.4%,出水主要水质指标达到地面水Ⅳ类水质2化学法标准。2.1絮凝2.2.2光氧化絮凝法是向废水中加入一定的物质,通过物理光氧化是当水样中存在氧化剂或半导体粉末催或化学的作用,使废水中不易沉降和过滤的悬浮物化剂,经过一定强度的光照射,能产生多种形式的活[18]等集结成较大颗粒而分离的方法。石油化工废水处性氧和自由基,使水中的有机物氧化分解,具有理中,絮凝通常与气浮或沉淀联用,用于生化处理的高效、反应迅速和降解彻底等优点,分为光化学氧化预处理或深度处理。和光催化氧化,常用方法有H2O2/UV、O3/UV和[19]试验表明,采用复合絮凝剂的处理效果优于只TiO2/UV等。光催化氧化特别适合不饱和有机[11]使用单一絮凝剂。李德豪等采用无机高分子絮物、芳烃和芳香化合物的降解,反应条件温和,无二凝剂(PLTF)、铁基絮凝剂(TJ)和有机高分子絮凝次污染,对废水无选择性,人工光源(如汞灯、氙灯)剂(OPF)的复合使用进行炼油污水气浮絮凝工业试和日光均可用于光解,与其他技术联合,将具有更广验,处理效果好。从复合絮凝剂的作用机理出发,有阔的应用空间,主要发展方向有光电催化氧化和光[18、20]机絮凝剂和无机絮凝剂不能同时在同一地点投加。热催化氧化。影响光氧化的因素主要有O2浓[21]微生物絮凝剂是一种利用生物技术,从微生物度、pH、光强和盐效应。[22]或其分泌物提取、纯化而获得的新型水处理剂,同无Juang等用H2O2/UV对石油化工废水进机高分子絮凝剂和有机高分子絮凝剂相比,具有易行预处理和深度处理,污染物去除率随H2O2用量的生物降解、适用范围广、热稳定性强、高效和无二次增加而升高,随pH的升高而降低,碱度过高会严重污染等优点,具有广阔的应用前景,但菌株的培养条影响去除效果;预处理的最佳运行条件为pH=3、[12]件严格,过程复杂。邹启贤等选用生物絮凝剂H2O2投加5000mg/L,此时COD、TOC和有机氮[13](XI)处理石油化工废水,效果良好。尹华等用自的去除率可达42.4%、11.9%、35.1%;深度处理的制的微生物絮凝剂(JMBF225)处理石油化工废水,最佳运行条件为pH=3、H2O2投加1000mg/L,此效果良好,并可改善污泥的沉降性能,但絮凝剂使用时COD、TOC、氨氮和有机氮的去除率可达68.6%、[18]过量会造成絮凝效果恶化。55.4%、58.2%、21.6%。朱春媚等采用中压汞2.2高级氧化灯和日光光照,进行光氧化处理石油化工废水的试2.2.1臭氧氧化验研究,结果表明,UV与O2结合,处理费用低但效臭氧氧化法不产生污泥和二次污染,臭氧发生果差;UV与O3结合,效果好但费用高,且O3的溶解器简单紧凑,占地少,容易实现自动化控制;但不适度低;UV与H2O2结合,效果较好,易操作;半导体合处理大流量废水,设备费用及处理成本较高。在粉末作光催化剂的效果适中,且可重复使用,但需附·357·n环境污染与防治第28卷第5期2006年5月着固定。表面积,使反应器内保持较高的微生物浓度。庄黎[28]2.2.2湿式氧化宁等考察了不同温度和水力停留时间(HRT)下湿式氧化分为湿式空气氧化(WAO)、催化湿式的运行特性,结果表明,处理石化废水的效果好,在氧化(CWO)。WAO是在较高温度(150～350℃)一定的温度范围内,升高温度能提高反应器的有机和压力(0.5～20.0MPa)下,以空气或纯氧为氧化负荷和去除效果。剂,将有机物氧化分解为无机物或小分子有机物的3.1.3厌氧固定膜反应器化学过程,适合处理有毒有害污染物和高浓度难降厌氧固定膜反应器中装有固定填料,能截留和解有机物。在稳定的温度和压力下,反应速度快、处附着大量的厌氧微生物,在其作用下,进水中的有机[23]理效率高、二次污染低及可回收能量和物料。物转化为甲烷和二氧化碳等得以去除,具有微生物CWO是在高温、高压及催化剂存在条件下,将有机停留时间长、抗冲击负荷能力强和运行管理方便等[29]物氧化分解为CO2、H2O和N2等无毒无害物质的过优点。Patel等用单室和多室厌氧固定膜反应器程,它具备WAO的优点,同时反应时间更短、转化处理未中和的酸性石油化工废水,在有机负荷为[24]3效率更高,但pH、催化剂活性对反应影响较大。20.4kg/(m·d)时,多室反应器COD去除率达33WAO处理石油精炼废液能高效去除硫化物、95%,产甲烷量为0.38m/(m·d)。在pH为3亚硫酸盐,使其完全转化为稳定的硫酸根,缺点是2.5、有机负荷为21.7kg/(m·d),HRT2.5d时,出水含盐量较高,在后续生物处理前需稀释,与生单室反应器COD去除率达95%,产甲烷量为0.45[25]33活污水处理相结合可解决这一难题。大庆石化m/(m·d)。另外,他们还用上升流厌氧固定膜反分公司化工厂采用缓和湿式氧化法处理乙烯碱渣应器进行类似研究,分析了有机负荷和温度对反应[30]废水,氧化后出水硫化物低于5mg/L,达到设计要的影响。求的出水指标,使乙烯废碱液的综合利用变成3.2好氧处理[26]可能。在石油化工废水处理中,好氧处理方法较多,但单独使用好氧生物处理的较少,主要与厌氧处理相3生化法结合,最新发展的好氧处理方法主要有以下5种。3.1厌氧处理3.2.1序批式间歇活性污泥法石油化工废水COD高、可生化性较差,为提高序批式间歇活性污泥法(SBR)工艺流程简单、污后续处理的可生化性,一般先进行厌氧预处理。厌染物去除效果好、占地面积小、运行操作灵活及便于氧处理的优点是污泥产量小、运行费用低、产能效率自控运行,但不适合处理大量废水,对控制管理要求[31]高和操作简单,缺点是启动时间长、操作不稳定。较高。彭永臻等采用由两个相同SBR串联构成的3.1.1升流式厌氧污泥床两段SBR工艺系统处理石油化工废水,Ⅰ段以降解乙升流式厌氧污泥床(UASB)反应器内污泥浓度酸为主,Ⅱ段以降解芳香族化合物为主,废水量平均为3高、有机负荷高、水力停留时间短、运行费用低和操1400m/d,COD为400～1500mg/L,BOD为200～作简便,但反应器启动过程耗时长,对颗粒污泥的培650mg/L,HRT为8h,COD去除率可达到91%。该养条件要求严格,常用于高浓度有机废水的处理。方法还可克服普通SBR法的葡萄糖效应、缩短反应时[27]凌文华等将其用于己内酰胺生产废水的预处理,间、提高反应效率。试验表明,两段SBR法集SBR法COD去除效果好,但出水可生化性并不理想。且在和AB法的优点于一体,并可省去污泥回流,Ⅰ段反应处理过程中,要严格控制反应条件,进水负荷波动控器还可按厌氧条件运行。2-制在15%以内,进水SO4应低于1000mg/L,进水3.2.2高效好氧生物反应器pH在5.5～6.5,反应温度在30～38℃。为消除高效好氧生物反应器(HCR)融合了高速射流曝2-S对厌氧污泥产生不利影响,可在进水中加入适量气、物相强化传递和紊流剪切等技术,具有深井曝气的FeCl3。和污泥流化床的特点,是第三代生物反应器。已有学3.1.2厌氧附着膜膨胀床者利用其进行处理石油化工废水的中试研究,结果表厌氧附着膜膨胀床(AAFEB)反应器是种新型明,HCR启动速度快,氧的利用率高,抗冲击负荷能高效的厌氧消化工艺,其床层在一定的膨胀率(10%力强,去除效果稳定可靠,BOD去除率可达75%～[32～34]～20%)下运行,使反应器内的传质条件得到改善;85%。但由于HRT短,氨氮的去除率不高,且且载体粒径小,能为微生物的附着生长提供巨大的由于石油化工废水的特殊性,反应器内的污泥易发生·358·n殷永泉等石油化工废水处理技术研究进展非丝状菌膨胀,污泥沉降性能较差。与普通活性污泥工艺处理石油化工废水,系统由膜法缺氧、泥法好氧法相比,HCR工艺能耗较高,但在较短的HRT下,和膜法好氧组成。进水COD为1300mg/L,总BOD去除率较高,适合作为预处理工艺。HRT为60h(分别为20h),出水COD、BOD、3.2.3生物接触氧化MLSS、含油分别低于100、30、70、10mg/L。[42]生物接触氧化是在生物滤池的基础上发展起来关卫省等采用UASB反应器加曝气池的厌的一种生物膜法,它兼有生物滤池和活性污泥法的氧—好氧组合处理石油化工废水。系统进水COD、特点,负荷变化适应性强,不会发生污泥膨胀现象,BOD、乳化油、挥发酚分别为5200、3160、90、760污泥产量少,占地面积小,处理方式灵活,便于操作mg/L,出水分别为64.5、28.0、0.3、0.3mg/L,运行管理;但负荷不易过高,要有防堵塞的冲洗措施,大稳定,污染物去除率高。[43]量产生后生动物(如轮虫类),容易造成生物膜瞬时邹茂荣等采用水解酸化-好氧生物处理-[35]大块脱落,影响出水水质。黄广萍采用生物接触曝气生物滤池联用的HOBAF工艺处理石油化工废氧化塔处理广州石化总厂废水,主要目的是脱氮,出水,处理效率高,出水水质好,COD、氨氮的去除率分水COD从100～200mg/L降至80mg/L以下,氨别为92.8%、73.4%,油、挥发酚及硫化物的去除率氮从50～80mg/L降到10mg/L以下,脱氮效果明均在90%以上。[44]显,能耗低,运行可靠性好。陈美荣等采用缺氧—兼氧—好氧的二级生3.2.4膜生物反应器物处理工艺处理石油化工废水,缺氧采用水解酸化,膜生物反应器(MBR)是膜分离技术与生物处兼氧采用投料式高浓度活性污泥法,好氧采用接触理技术接合而发展的一种新型的污水处理装置,广氧化法,运行效果稳定可靠。[36]泛用于中水回用和工业废水处理。樊耀波等以4结语MBR装置处理石油化工废水,试验表明,BOD、SS和浊度去除率达到98%,COD去除率达91%,石油石油化工废水成分复杂、污染物浓度高及难降类、氨氮和磷等的处理效果也优于常规二级污水处解,对环境污染严重,单一的处理工艺很难达到水质理,且稳定性好,泥负荷较大,剩余污泥量少。排放要求。在实际应用中,隔油、气浮、絮凝、厌氧、3.2.5悬浮填料生物反应器好氧、吸附和膜分离应用较多,它们的组合高效实悬浮填料生物反应器是一种新型生物膜反应用,一般采用物化法预处理,厌氧+好氧二级处理,器,其核心部分是能在反应器中保持悬浮状态特殊若要回用,再结合吸附、膜分离等深度处理。研究高填料,反应器操作简便,有良好的通气性、过水性,存效、经济、节能的处理技术,系统开发不同工艺的有在碰撞和切割气泡等作用,可以强化微生物、污染质效组合,是石油化工废水处理技术研究的主要内容和溶解氧的传质,提高氧的利用效率,且对曝气、布和发展方向。但是,废水的末端治理只是治标不治水没有特殊要求。夏四清等[37～40]用其处理石油化本,从工业整体发展趋势和效益来看,石油化工行业工废水,试验结果表明,悬浮填料生物反应器具有较水污染控制的出路在以下几个方面:强充氧能力和抗负荷冲击能力,填料投加率为50%(1)推行清洁生产。依照循环经济的理念,广时,与普通曝气池相同条件下,可使反应器充氧能力泛开展清洁生产,从源头和生产过程中控制和削减提高至无填料时的2倍以上,污染物去除效果好,出污染物的产生。水水质稳定;在填料投加率为50%、HRT为8h时,(2)开展废水资源化。将污染较轻的水(如蒸COD、氨氮、浊度、SS去除率分别为75.0%、85.2%、气冷凝水、锅炉排污水等)或经处理后的中水进行回85.7%、86.2%。采用多级悬浮填料生物反应器处用,提高水资源重复利用率。理石油化工废水,可进一步提高污染物尤其是氨氮(3)强化末端治理。在积极推行清洁生产和废的去除效果。水资源化措施后,对无回用价值的废水,采用经济高3.3组合工艺效的处理技术,进行有效的末端治理,做到达标石油化工废水具有污染物种类多、含有生物抑排放。制物质及水质情况复杂等特点,采用单一的好氧或参考文献者厌氧处理,效果难达到排放要求,将厌氧(或缺氧)1耿士锁.物化法处理炼油废水.江苏环境科技,1999,12(3):9～11和好氧有效结合的组合工艺处理效果好,应用广泛。2冯家满,周莉菊.江汉油田盐化工总厂废水处理工艺.化工环保,[41]万玉荣等采用A/O工艺的新组合A/O1、O22004,24(增):206～208·359·n环境污染与防治第28卷第5期2006年5月3耿士锁.高效物化法处理炼油废水.环境导报,2000,(3):12～14境导报,1999,(6):15～174吕炳南,杜彦武,赵兵.大连新港含油废水处理改造工程实例.26邵李华,韩建华,邓德刚.湿式氧化工艺处理乙烯废碱液的开工给水排水,2004,30(1):46～48运行.石油化工环境保护,2004,27(2):56～585陈卫玮.CAF涡凹气浮处理含油废水的中试试验研究.油气田环27凌文华,肖炎初.UASB技术在石油化工企业高浓度废水预处理境保护,2002,12(4):32～34中的应用.化工进展,2003,22(7):755～757,7656冉祥军.涡凹气浮(CAF)系统在处理石化废水中的应用.油气田28庄黎宁,吕锡武.厌氧附着膜膨胀床工艺处理石油化工废水的研环境保护,2000,10(1):43～45究.污染防治技术,1998,11(4):230～2337朱东辉,郑召宏.MAF旋切气浮技术在炼油厂污水处理中的应29PatelH,MadamwarD.Singleandmultichamberfixedfilmanae2用.石油化工环境保护,2002,25(3):16～18,43robicreactorsforbiomethanationofacidicpetrochemical8肖坤林,徐世民,李鑫钢,等.气浮塔处理含油废水的研究.工业水wastewater2systemsperformance.ProcessBiochemistry,2001,处理,2002,22(1):37～39,4236(7):613～6199季凌,吴芳云,陈进富.活性炭吸附在炼油化工废水回用中的应30PatelH,MadamwarD.Effectsoftemperaturesandorganicload2用.工业水处理,2002,22(11):25～27ingratesonbiomethanationofacidicpetrochemicalwastewater10李航宇,张英.双膜法应用于石化废水再生利用.中国给水排usingananaerobicupflowfixed2filmreactor.BioresourceTech2水,2004,20(4):94～96nology,2002,82(1):65～7111李德豪,何东升,陈建军.炼油污水气浮絮凝处理的工业试验.石31彭永臻,高凯,余政哲.两段SBR法处理石油化工废水.给水油炼制与化工,2000,31(11):34～37排水,1996,22(6):26～2812邹启贤,夏元东,陆正禹.生物絮凝处理油田外排废水试验研究.32张东曙,汪海峰,高廷耀.HCR处理石化废水运行特性研究.工工业水处理,2002,22(12):19～20业给排水,2004,29(3):41～4313尹华,余莉萍,彭辉,等.微生物絮凝剂JMBF225的结构和33屈计宁,何群彪,张东曙,等.利用高效好氧生物反应器处理石化性质.中国给水排水,2003,19(1):1～4废水的中试研究.化学世界,2002,(增刊):126～12914ChangCN,LinJG,ChaoAC,etal.Thepretreatmentofacry234汪海峰,张东曙,李皓.HCR处理石化废水的试验研究.工业lonitrileandstyrenewiththeozonationprocess.WaterScience用水与废水,2002,33(3):54～56andTechnology,1997,36(2～3):263～27035黄广萍.生物接触氧化法处理石化废水.石油化工环境保护,15赵东风,刘海波,陆晓华.炼化废水处理回用臭氧生物炭工艺中1999,(2):20～23试研究.工业水处理,2003,23(6):39～4136樊耀波,王菊思,姜兆春.膜生物反应器净化石油化工污水的研16姚宏,马放,李圭白,等.臭氧-生物活性炭工艺深度处理石究.环境科学学报,1997,17(1):68～74化废水.中国给水排水,2003,19(6):39～4137夏四清,王学江,高廷耀,等.悬浮填料浮动床石化废水处理初步17黎松强,吴馥萍.臭氧-生物炭深度处理炼油废水研究.中国给研究.环境科学,2000,21(2):91～93水排水,2003,19(13):108～11038夏四清,高廷耀,周增炎,等.悬浮填料生物反应器去除有机污染18朱春媚,陈双全,杨曦,等.几种难降解有机废水的光化学处理物和氨氮的中试研究.给水排水,2000,26(2):42～45研究.环境科学,1997,18(6):27～3039王学江,夏四清,张全兴.用移动床生物膜反应器处理石化废水.19陈琳,杜瑛珣,雷乐成.UV/H2O2光化学氧化降解对氯苯酚废化工环保,2001,21(6):333～336水的反应动力学.环境科学,2003,24(5):106～10940夏四清,高廷耀,周增炎.多级悬浮填料生物反应器处理石化废20金重阳,郑玉峰.光催化降解有机污染物技术现状及发展方向.水.中国给水排水,2002,18(1):9～12环境科学保护,2003,29(117):12～1541万玉荣,邹同庆,魏志文.A/O工艺处理石油化工废水试验研21谷学谦、董秀芹.光催化氧化降解有机废物研究进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