TiO2光催化反应及其在废水处理中的应用 29页

化学进展980401化学进展科技期刊ProgressinChemistry1998年第4期No.4December1998TiO2光催化反应及其在废水处理中的应用*沈伟韧　赵文宽　贺飞　方佑龄**(武汉大学化学系　武汉430072)摘　要　TiO2多相光催化能利用太阳能有效降解多种对环境有害的污染物，使有害物质矿化为CO2、H2O及其它无机小分子物质。本文综述了TiO2光催化的机理，提高光催化能力的途径，多种具有代表性污染物的光催化降解处理方法，以及目前尚存在的一些问题，扼要介绍了近年来TiO2光催化反应及其在废水处理中应用的研究进展及应用前景。关键词　TiO2　多相光催化　降解　废水处理TiO2-BasedPhotocatalysisandItsApplicationsforWasteWaterTreatmentShenWeirenZhaoWenkuanHeFeiFangYouling(DepartmentofChemistry,WuhanUniversity,Wuhan430072,China)AbstractTiO2-basedheterogeneousphotocatalysishasthepotentialtodegradeenvironmentalpollutantsbysolarenergy.ThecontaminantscanbemineralizedtoCO2,H2Oandothersmallmolecules.ThepaperdealswiththeprincipleandmechanismofphotocatalysisonTiO2,thewaysforenhancingphotocatalyticefficiency,andthemethodsandproblemsofTiO2photocatalysisfordegradationsofseveraltypicalcontaminants.TherecentdevelopmentsinTiO2photocatalysisanditsapplicationprospectsforthetreatmentofwastewaterareintroduced.KeywordsTiO2;heterogeneousphotocatalysis;degradation;wastewatertreatment一、概　述　　自1972年日本Fujishima和Honda［1］发现TiO2单晶电极光分解水以来，多相光催化反应引起人们的浓厚兴趣，科学家们对此进行大量的研究，探索该过程的原理，致力提高光催化效率［2—7］。目前，在多相光催化反应所使用的半导体催化剂中，TiO2以其无毒、催化活性高、氧化能力强、稳定性好最为常用。但由于TiO2的带隙较宽(约3.2eV)，能利用的太阳能仅占总太阳光强的大约3%。为了提高对太阳能的利用率，并积极改善催化效率，人们已进行了大量的研究工作，如采取一些表面修饰改性技术，设计研制高效能反应器等。file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第1／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401　　利用半导体光催化作用可有效地降解和消除有害污染物。近年来，半导体多相光催化作为一项新的污染治理技术，日益受到重视。它在废水处理中的应用潜力，已有许多文献报道［4—8］。大量研究证实，染料、表面活性剂、有机卤化物、农药、油类、氰化物等都能有效地进行光催化反应，脱色、去毒，矿化为无机小分子物质，从而消除对环境的污染。　　目前，国内外对于光催化的基础理论和实践应用方面的研究工作已有大量报道，本文试就近年来TiO2光催化反应及其在废水处理中应用的研究进展作一综述。二、TiO2光催化机理1.光催化反应过程　　半导体粒子具有能带结构，一般由填满电子的低能价带(valenceband,VB)和空的高能导带(conductionband,CB)构成，价带和导带之间存在禁带。当用能量等于或大于禁带宽度(也称带隙,E-)被激发跃迁至导带，在价带上产生相应的空穴(hg)的光照射半导体时，价带上的电子(e+)，并在电场作用下分离并迁移到粒子表面。光生空穴有很强的得电子能力，具有强氧化性，可夺取半导体颗粒表面被吸附物质或溶剂中的电子，使原本不吸收光的物质被活化氧化，电子受体通过接受表面的电子而被还原。光催化机理可用下式说明：TiO-＋h+2＋H2O→eh+＋H+2O→*OH＋Hh+＋OH-→*OHO-→*O-，*O-＋H+→HO2＋e222*2HO2*→O2＋H2O2H-→*OH＋OH-＋O2O2＋O222.能带位置　　半导体的光吸收阈值λ［13］：g与带隙Eg有关，其关系式为λg(nm)＝1240／Eg(eV)　　常用宽带隙半导体吸收波长阈值大都在紫外光区，应用最多的锐钛矿型TiO2在pH为1时的带隙为3.2eV，光催化所需入射光最大波长为387nm。　　半导体的能带位置及被吸附物质的还原电势，决定了半导体光催化反应的能力。热力学允许的光催化氧化还原反应要求受体电势比半导体导带电势低(更正)；给体电势比半导体价带电势高(更负)，才能供电子给空穴。3.电子、空穴的捕获　　光激发产生的电子和空穴可经历多种变化途径，其中最主要的是捕获和复合两个相互竞争的过程。对光催化反应来说，光生空穴的捕获并与给体或受体发生作用才是有效的。如果没有适当的电子或空穴捕获剂，分离的电子和空穴可在半导体粒子内部或表面复合并放出热能。选用适当的表面空位或捕获剂捕获空位或电子可使复合过程受抑制。如果将有关电子受体或给体(捕获剂)预先吸附在催化剂表面，界面电子传递和被捕获过程就会更有效，更具竞争力。由电file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第2／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401子、空穴的电荷分离机理可知，为提高TiO2的光催化效率需着重考虑以下两点：提高光生电子、空穴电荷的分离效率及提高光生活性物种，特别是电子的消耗速率。三、TiO2的结构对光催化性能的影响及高活性化1.晶体结构的影响(1)晶型的影响　用作光催化的TiO2主要有两种晶型——锐钛矿型和金红石型，其中锐钛矿型的催化活性较高［3］。两种晶型结构均可由相互联接的TiO6八面体表示，两者的差别在于八面体的畸变程度和八面体间相互联接的方式不同。图1所示为两种晶型的单元结构，每个Ti4+被6个O2-构成的八面体所包围。金红石型的八面体不规则，微显斜方晶；锐钛矿型的八面体呈明显的斜方晶畸变，其对称性低于前者。锐钛矿型的Ti—Ti键距(3.79,3.04)比金红石型(3.57,3.96)的大，Ti-O键距(1.934,1.980)小于金红石型(1.949,1.980)。金红石型中的每个八面体与周围10个八面体相联(其中两个共边，八个共顶角)，而锐钛矿型中的每个八面体与周围8个八面体相联(四个共边，四个共顶角)。这些结构上的差异导致了两种晶型有不同的质量密度及电子能带结构。锐钛矿型的质量密度(3.894g*cm-3)略小于金红石型(4.250g*cm-3)，带隙(3.3eV)略大于金红石型(3.1eV)。金红石型TiO2对O2的吸附能力较差，比表面积较小，因而光生电子和空穴容易复合，催化活性受到一定影响。(2)晶格缺陷的影响　根据热力学第三定律，除了在绝对零度，所有的物理系统都存在不同程度的不规则分布，实际的晶体都是近似的空间点阵式结构，总有一种或几种结构上的缺陷。当有微量杂质元素掺入晶体中时，也可能形成杂质置换缺陷。这些缺陷的存在对催化活性起着重要作用。Salvador等［14］研究了金红石型TiO2(001)单晶上水的光解过程，发现氧空位形成的Ti3+-Vo-Ti3+缺陷是反应中将H2O氧化为H2O2过程的活性中心，其原因是Ti3+-Ti3+键间距(2.59)比无缺陷的金红石型中Ti4+-Ti4+键间距(4.59)小得多，因而使吸附的活性羟基反应活性增加，反应速率常数比无缺陷的金红石型上的大5倍。但是有的缺陷也可能成为电子-空穴的复合中心而降低反应活性。图1TiO2晶型结构示意图file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第3／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401(3)晶面的影响　在悬浮水溶液中研究TiO2光催化无法准确控制各类被吸附物质(H2O,O2等)在TiO2表面的性质及吸附程度，因而不能准确了解TiO2的表面活性中心。H2O(OH)、O2等物质各自的作用，具体的反应机理还没有得到完满的解释。而研究单晶表面的光催化反应为人们提供了一条解决这些问题的途径。利用单晶表面的规则结构，可以准确区分和控制表面吸附程度和活性中心［15］。在TiO2的不同晶面上，物质的光催化活性和选择性有很大区别。人们研究较多的是金红石型单晶TiO［17］研究了2(110)，该晶面结构是热力学上最稳定的。Yamashita等紫外光照下金红石型单晶TiO2(110)和TiO2(100)表面上的光催化，对于CO2和H2O光催化还原生成甲醇和甲烷的反应，在TiO2(100)上甲醇的产率比TiO2(110)上高得多，甲烷只在TiO2(100)上出现，TiO2(110)上无此产物，TiO2(100)显示了较高的催化活性，这是因为TiO2(100)外表面的Ti和O原子之比(Ti/O)较TiO2(110)大，表面电子密度大，有更大的几何空间，使之能与CO2和H2O直接接触，因而具有更强的还原能力；而对于顺丁烯异构化的光催化反应，TiO2(110)的催化活性较高，说明TiO2(110)具有更多的与丁烯活化相关的氧化性质。最近据Sanjines等报道［16］，锐钛矿型单晶TiO2(101)面及多晶锐钛矿薄膜具有与金红石型相类似的光生电子行为。2.高活性化的条件　　除晶体结构对TiO2的光催化活性有重要影响外，从反应机理考虑，TiO2的光催化活性主要受复合中心和表面积两个因素支配，因此TiO2光催化剂的高活性化必须考虑下列影响因素。(1)表面积　对于一般的多相催化反应，在反应物充足的条件下，当催化剂表面的活性中心密度一定时，表面积越大则活性越高。但对于光催化反应，它是由光生电子与空穴引起的氧化还原反应，在催化剂表面不存在固定的活性中心。因此，表面积是决定反应基质吸附量的重要因素，在晶格缺陷等其它因素相同时，表面积大则吸附量大，活性就高。实际上，由于对催化剂的热处理不充分，具有大表面积的TiO2往往也存在更多的复合中心，当复合过程起主要作用时，就会出现活性降低的情况。(2)表面羟基　由于催化剂表面存在的羟基与空穴反应生成表面过氧化物，起复合中心的作用，因此表面羟基越少活性越高。如果对催化剂进行热处理，在其复合中心减少的同时，表面羟基的总量会随着表面密度的减小而减少。因此可以把表面羟基的量看作表示复合中心的指标之一。(3)混晶效应　从具有高活性的、近年来作为环境应用中光催化反应标准的DegussaP-25TiO2的研究开始，现已发现具有高光催化活性的TiO2多数为锐钛矿型与金红石型的混合物(非简单的混合)。据Bickley等的研究［18］，混合物具有高活性的原因是在锐钛矿型晶体的表面生长了薄的金红石型结晶层，能有效地促进锐钛矿型晶体中光生电子、空穴电荷分离(称为混晶效应)。同时，在这类混合物中，由于锐钛矿型晶体受高温热处理，已有一部分转变成了金红石型，其中所含锐钛矿型晶体因已经受到充分热处理而缺陷少，活性高。　　此外，由气相法通过控制反应条件制备的小表面积TiO2*g-2锐钛矿型晶体(比表面积4.0m1)，与具有相近表面积的锐钛矿型-金红石型的混合物(5.8m2*g-1)相比，在异丙醇的脱氢反应中，后者具有高的活性，这一实验事实同样可以用混合物的特殊效应来说明。3.高活性TiO2光催化剂的制备　　通常，TiO2是通过液相法或气相法来制备的。液相法是将钛的卤化物或醇盐经水解生成氢氧化钛(或羟基氧钛)，再经煅烧得到TiO2：file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第4／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401工业上称为硫酸法的工艺，是从原料矿石制备氢氧化钛。用上述方法难以制备“缺陷少、表面积大、具有锐钛矿型结构”的粉体。气相法是将四氯化钛(TiCl4)在高温下燃烧制备TiO2。DegussaP-25TiO2就是用气相法合成的，约含锐钛矿型70%、金红石型30%，比表面积约50m2*g-1，非孔结构，平均粒径在20nm左右，具有高活性的原因可归结于有大表面积，在高温下制备复合中心少，并存在混晶效应。但上述反应条件在液相法中难以实现，也不适于在实验室中制备。　　最近，赵文宽等［19］用新的液相法，在高温(～300℃)条件下利用水解与结晶同时进行的方法制得了热稳定性更好的锐钛矿型TiO2*g-12。该矿型平均粒径约为12nm，比表面积在100m以上，在空气中经700℃的高温煅烧，还保留有大的比表面积(37m2*g-1)和锐钛矿型结构，没有发现向金红石型的转变。实验表明，在光催化降解甲基橙时，具有与DegussaP-25TiO2相近的活性，而在银的光析出反应中，其活性为DegussaP-25TiO2的2倍。用该法制备的TiO2光催化剂活性高的原因可认为是合成温度(或锻烧温度)高，晶格缺陷少，具有大的比表面积，并在很宽的温度范围内能保持锐钛矿型结构。　　溶胶-凝胶法是催化剂制备中最常用的方法之一。为了得到多孔催化剂，通常采用煅烧等方法将凝胶进行干燥，去除溶剂，制得干凝胶。该法在溶剂蒸发过程中，凝胶内会形成气-液界面，在溶剂表面张力的作用下，引起孔结构的塌陷，使得催化剂孔容量和表面积降低。为避免这一现象，Kisler首先提出采用超临界干燥制备气凝胶，其干燥过程在高压釜中进行［20］。目前使用的超临界干燥法有两种类型。其一是在溶剂的超临界条件下进行，当凝胶突然置于高于孔内溶剂临界压力的环境中，等压缓慢加热至温度高于临界温度20—30℃时，孔内液体将膨胀，但由于在高压下，并不沸腾，系统维持单相，因此孔内没有界面张力存在。维持一定温度，调节适当的溶剂释放速率，可使凝胶孔结构不被破坏。另一种方法是采用CO2超临界干燥，溶剂可随CO2被去除。超临界干燥法制得的催化剂表面积大、孔容量大、密度小，并有复杂的微孔结构，具有很高的催化活性。Dagan等［21］用此法制备的TiO2气凝胶孔隙率为85%，比表面积高达600m2*g-1，堆积密度0.5g*cm-3。X射线衍射显示锐钛矿晶相晶粒尺寸为50‧，对水杨酸的光催化氧化表明该催化剂具有比DegussaP-25TiO2粉末更高的催化活性。四、提高光催化能力的途径TiO2价廉、无毒、稳定性好、易于回收，是一种性能良好的光催化剂。它有较长的使用寿命，在适当的条件下可长时间连续使用而不失活［4］，而且，经离心、过滤或在流动床反应器内流动回收的TiO2粒子，经过多次催化循环后，仍能保留大部分活性。然而，TiO2吸收阈值小于400nm，对太阳光的利用率低，在其应用中还存在电子-空穴的复合、光波长限制等问题。近年来，为充分利用自然光降解各类污染物，人们在提高催化活性和扩大激发光波长范围等方面作了大量的工作。这些问题的解决，对于开发新型有效的节能型水处理技术也将起到重要作用。1.催化剂的表面修饰file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第5／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401(1)贵金属沉积　在TiO2表面沉积适量的贵金属有两个作用：有利于光生电子和空穴的有效分离以及降低还原反应(质子的还原、溶解氧的还原)的超电压，从而大大提高了催化剂的活性。研究较多的为Pt［22,23］的沉积，应用其它贵金属如Ag［24］、Ir［25］、Au［26］、Ru［27］、Pd［28］等共沉积修饰的也有报道。(2)过渡金属掺杂　金属离子掺杂可在半导体表面引入缺陷位置或改变结晶度，既可成为电子或空穴的陷阱而延长其寿命，也可成为复合中心而加快复合过程。现在普遍认为Fe3+是很有效的掺杂离子，Litter［29］等对Fe3+掺杂的TiO［30］研2光催化性质作了较为详细的介绍。Choi究了21种金属离子对量子化TiO2粒子的掺杂效果，研究结果表明，0.1％—0.5%的Fe3+、Mo5+、Ru3+、Os3+、Re5+、V4+和Rh3+的掺杂能促进光催化反应，而Co3+及Al3+的掺杂有碍反应的进行。掺杂剂浓度对反应活性也有很大的影响，存在一个最佳浓度值。通常，低浓度是有益的，而高浓度则不利于反应的进行，但浓度太低时(低于最佳浓度)，半导体中由于缺少足够的陷阱，不能最大限度提高催化活性。此外，最近的研究表明［31］，采用离子注入法对TiO2进行铬、钒等离子的掺杂，可将激发光的波长范围扩大到可见光区(移至600nm附近)。(3)复合半导体　复合半导体可分为半导体-绝缘体复合及半导体-半导体复合。绝缘体Al［32］、SiO［33］、ZrO［34］等大都起载体作用。TiO2O3222负载于适当的载体后，可获得较大的表面结构和适合的孔结构，并具有一定的机械强度，以便在各种反应床上应用。另外，载体与活性组分间相互作用也可能产生一些特殊的性质。如由于不同金属离子的配位及电负性不同而产生过剩电荷，增加半导体吸引质子或电子的能力等，从而提高了催化活性。在二元复合半导体中，两种半导体之间的能级差别能使电荷有效分离，例如TiO2与激发波长较长的CdS复合后，当入射光能量只能使CdS发生带间跃迁但不足以使TiO2发生带间跃迁时，CdS中产生的激发电子能被传输至TiO2导带，而空穴停留于CdS价带，电子-空穴得以有效分离，对于TiO2来说，由于CdS的复合，其激发波长延伸到了更大的范围，可达到可见光区。对CdS/TiO2［34］、TiO［35］、ZnO/TiO［36］、TiO［37］、TiO［38］、TiO［38］等体系2/CdSe22/SnO22/PbS2/WO3的研究均表明，复合半导体比单个半导体具有更高的催化活性。(4)表面光敏化　将光活性化合物化学吸附或物理吸附于光催化剂表面，从而扩大激发波长范围，增加光催化反应的效率，这一过程称为催化剂表面光敏化作用。常用的光敏化剂有赤藓红B［39］、硫堇［40］、Ru(byp)2+［41］、荧光素衍生物［42］等，这些光活性物质在可见光下3有较大的激发因子，只要活性物质激发态电势比半导体导带电势更负，就可能将光生电子输送到半导体材料的导带，从而扩大激发波长范围，电荷传输过程如图2所示。图2　光敏化中电荷传输过程file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第6／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401(5)表面螯合及衍生作用　表面衍生作用及金属氧化物在表面的螯合作用也能影响光催化的活性。Uchihana等［43］报道，含硫化合物、OH-、EDTA等螯合剂能影响一些半导体的能带位置，使导带移向更负的位置。在非水溶液中氧化2-甲基苯乙烯过程中，正辛基衍生的TiO2光催化效率比Pt／TiO2体系高2.3倍［44］。　　关于催化剂表面修饰改性，还可参考Fox［2］、Linsebigler［3］、张彭义［45］等的有关论述。2.量子化TiO2粒子(Q-TiO2)　　溶液中催化剂粒子颗粒越小，单位质量的粒子数就越多，体系的比表面积大，越有利于光催化反应在表面进行，因而反应速率和效率也越高。当粒子大小与第一激子的德布罗意半径大小相当，即在1-10nm时，就可能出现量子效应，成为量子化粒子，导致明显的禁带变宽，从而使电子-空穴具有更强的氧化-还原电位，催化活性将随尺寸量子化程度的提高而增加。　　水溶液中采用Q-TiO2粒子时，为防止粒子在反应进行过程中聚集长大，常采用一些具有离子交换性质的基质如粘土［46］、全氟磺酸薄膜(Nafion)［47］等固定粒子。最近，Uchida［48］等研究了聚乙烯基吡咯烷酮(PVPD)凝胶膜上固定Q-TiO2粒子的方法及其性质。五、光催化剂的固定化与反应器的类型　　在光催化反应体系中使用的催化剂，既可将颗粒状的TiO2制成悬浮液，也可将其固定于某些载体上，现在看来，这些方法各有优缺点。1.浆状悬浮液催化剂与间歇式反应器　　早期的研究较多倾向于将TiO2与含有害物质废水溶液组成的悬浮液通过环纹型、直通型或同轴石英管夹层构成流通池，辐射光源直接辐射流通池。此类反应器结构较简单，但催化剂无法连续使用，后期处理必须经过滤、离心、絮凝等方法将其分离并回收，过程较繁琐，而且由于悬浮液的溶剂及其它组分对光的吸收，使辐射深度受到影响。反应速度一般随催化剂浓度增加而增加，当TiO-3左右)，反应速度达极值。实验室经常选用这2浓度高达一定值时(0.5mg*cm类间歇式反应器(batchreactor)。Mills等［49］的报道中给出了这类反应器的一种典型的构造形式。国内孔令仁设计的NDC光化学反应仪已商品化。2.固定相催化剂与流动式反应器　　为了提高催化效率，开发更为高效实用的光催化反应器，人们致力于研究光催化剂的固定化。催化剂既可固定于一些固态基质，如全氟磺酸薄膜、硅胶、砂子、玻璃珠等，也可固定于容器内壁或光源灯管外壁等。　　在废水处理中常用的催化剂的固定方法有：(1)在载体上用溶胶-凝胶法形成TiO2透明薄膜［50,51］；(2)载体经含钛醇盐(如钛酸四异丙酯等)的溶液浸渍、干燥后，于400—600℃下烧成［52,53］；(3)蒸发已负载有TiO［54—56］；(4)将粘合剂2粉末悬浊液的载体，使TiO2粉末固定化与TiO［57］；(5)通过化学键合将TiO［58］。其2粉末混合后，涂布在载体上2粉末负载在玻璃上中以sol-gel法较为理想，其催化效果好，制作方法简便。近两年来粘合剂方法也正在引起人们注意。　　流动式反应器包括流化床型［59］和固定床型［60］两类，采用固定相催化剂，使待处理废水连续流过催化剂。这种处理系统可避免催化剂的分离和回收，克服悬浮液催化剂稳定性差、易聚集、易中毒的缺点，可在同一反应器内实现吸附、催化、分离的有机结合。其缺点是催化file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第7／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401剂表面积与体积比低，影响其有效作用面积。此外，若采用高温烧结法固定，多孔结构可能发生变化，将会明显影响催化剂的活性。3.TiO2薄膜及光电化学催化剂　　与高温烧结制备TiO2薄膜相比，在较低的温度下制备的TiO2薄膜，可保持较大的表面积。Sopyan［61］等在含氟聚合物及有机钛偶联剂中，加入活性TiO2粒子制成溶胶，倒在玻璃板上，于120℃下固化，形成树脂键合膜，粘附性能良好，光催化活性高，有足够的稳定性。Kim等报道［50］以TiO2薄膜固定于光学透明电极上作为阳极，铂丝为阴极，饱和甘汞电极为参比电极，构成一化学电池。TiO2生成的空穴和羟基自由基将液相中有机物氧化，电子则通过外电路流向阴极，将氧化态组分还原，从而降低电子与空穴的复合速率。Vinodgopal等［62］用类似的方法研究了多孔纳米微晶TiO2薄膜电化学辅助降解4-氯苯酚的过程。六、TiO2光催化反应在废水处理中的应用　　多相光催化反应在环境保护中的应用日益受到人们的重视，这项新的污染治理技术具有能耗低、操作简便、反应条件温和、可减少二次污染等突出优点，能有效地将有机污染物转化为H3-、SO2-、NO3-、卤素离子等无机小分子，达到完全无机化的目的。许多难2O、CO2、PO44降解或用其它方法难以去除的物质，如氯仿、多氯联苯、有机磷化合物、多环芳烃等也可利用此法有效去除。此外，还可用于无机污染废水的处理。下表列出了TiO2光催化反应在废水处理中的一些应用实例。1.有机污染物废水的处理(1)染料废水　在生产和应用染料的工厂排放废水中残留的染料分子进入水体会造成严重的环境污染，其中有的还含苯环、胺基、偶氮基团等致癌物质。常用的生物化学法对于水溶性染料的降解往往是低效率的。目前，对于利用半导体光催化降解染料的研究已有许多报道［63—68］。国内游道新等报道［67］，选择适当的实验条件，对多种染料的去除率可达95%左右。(2)农药废水　Klopffer［69］对环境中农药的光化学降解进行过总结。农药的光催化降解中，一般原始物质的去除十分迅速，但并非所有污染物最终都能达到完全矿化。如s-三嗪类物质能迅速光解，最终残留量小于1×10-7，但降解产物是毒性很小的氰尿酸，呈稳定的六元环结构，很难无机化［70］。由于氰尿酸毒性很小，能部分矿化也是很有意义的。国内陈士夫等［71］对于有机磷农药废水TiO3-2光催化降解的研究指出，该法能将有机磷完全降解为PO4，CODCr除去率达70%-90%，并利用太阳光作了室外实验。(3)表面活性剂　目前广泛使用的合成表面活性剂通常包括不同的碳链结构，随结构的不同，光催化降解性能往往有很大的差异［75］。赵进才等［76］报道了壬基聚氧乙烯苯(NPE-n)分解过程中的中间生成物的测定，并探讨了催化反应机理。Hidaka等［77—80］对表面活性剂的降解作了系统的研究，实验结果表明，含芳环的表面活性剂比仅含烷基或烷氧基的更易断链降解实现无机化，直链部分降解速度极慢。Pelizzetti［81］对乙氧基烷基苯酚氧化的研究也表明，大部分羟基自由基进攻芳环，少部分氧化乙氧基，而烷基链的氧化可不考虑。现有研究表明，有的体系已达反应过程碳的物料平衡。file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第8／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401表　TiO2光催化在废水处理中的应用实例废水类型处理对象催化剂文献甲基橙TiO2纳米微晶22罗丹明-6GTiO2/SiO251甲基蓝，罗丹明B，水杨酸TiO2负载于沙子56染活性染料水溶液TiO2，WO363料直接耐酸大红，酸性红GTiO2悬浊液64废水羟基偶氮苯，溶剂红1TiO2悬浊液65含磺酸基的极性偶氮染料(酸性橙7等)分散深蓝，分散大红TiO266染料中间体H酸TiO2悬浊液68除草剂atrazineTiO2，ZnO70农二氯二苯三氯乙烷(DDT)TiO2，TiO2/Pt等悬浊液72药有三氯苯氧乙酸，2,4,5-三氯苯酚TiO2悬浊液73废水敌敌畏(DDVP)，敌百虫(DTHP)TiO2悬浊液74机有机磷农药玻璃纤维负载TiO271污十二烷基苯磺酸钠(阴离子型)TiO2悬浊液，TiO2薄膜电极77,78染氯化卞基十二烷基二甲基胺(阳离子型)TiO2悬浊液79表面活性剂壬基聚氧乙烯苯(非离子型)TiO2悬浊液76,80物乙氧基烷基苯酚TiO2悬浊液81废三氯乙烯TiO2/SiO259,60水三氯代苯TiO2负载于Ni-聚四氟乙烯15三氯甲烷，四氯化碳TiO2悬浊液82卤4-氯苯酚TiO2薄膜电极622-氯代二苯并，2,7-二氯代二苯并二TiO2，TiO2/Pt等悬浊液83,84,85代多氯代二苯并二物3,3′-二氯联苯，四氯联苯TiO2悬浊液86氟里昂CFC113(CCl2FCClF2等)金属或金属氧化物掺杂TiO287,88十氟代联苯，五氟苯酚TiO2，SiO2，TiO2/Al2O3等91file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第9／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401氟代烯烃、氟代芳烃TiO2悬浊液89,90TiO2粉末粘附于木屑92油水面漂浮油类及有机污染物纳米TiO2偶联于硅铝空心球93类空心玻璃球负载TiO2薄膜94,95CN-TiO2悬浊液99,101Au(CN)-H42O2/TiO2100无机污染I-,SCN-TiO2/SnO237物废水Cr2-2O7TiO2悬浊液，ZnO/TiO2等99-101Hg,CH3HgClTiO2(以甲醇为空穴捕获剂)102　　虽然表面活性剂中的链烷烃部分采用光催化降解反应还较难完全氧化成CO2，但随着表面活性剂苯环部分的破坏，表面活性及毒性大为降低，生成的长链烷烃副产物对环境的危害明显减小，目前国内外公认，将此法用于废水中表面活性剂的处理具有很大的吸引力。(4)氯代物　有机氯化物是水中最主要的一类污染物，毒性大，分布广，其治理是水污染处理的重要课题。光催化过程在处理有机氯化物方面显示出了较好的应用前景，目前关于这方面的研究已有许多报道，对于氯仿［82］、四氯化碳［82］、4-氯苯酚［49,62］、卤代二?FDA2‧?FDA3‧［83—85］等物质的光催化降解机理都已有详细的讨论。(5)氟里昂　氟里昂(CFCs)的存在会破坏臭氧层，造成臭氧层空洞，导致全球气候变暖等一系列环境问题，严重干扰全球生态平衡。因此，对于氟里昂光降解的研究具有重要意义，已成为近年来较为活跃的一个领域［87,88］。Takita等［87］研究了在TiO2为基质的金属及金属氧化物催化剂上CCl［88］的研究也表明TiO2FCClF2(即CFC113)的转化。Kanno等2对于CFC113的降解具有良好的光催化活性。TiO2中加入WO3后，催化剂表面酸性部位增加，可长时间保持较高的催化活性，具有很好的稳定性。用TiO2/WO3体系降解CFC113，在100h内可保持催化效率高于99.6%。　　此外，对于其他氟代烃的研究也有报道。例如，对氟代烯烃［89］、氟代芳烃［90］的研究表明它们最终可矿化生成CO2和HF。(6)含油废水　随石油工业的发展，每年有大量的石油流入海洋，对水体及海岸环境造成严重污染。对于这种不溶于水且漂浮于水面上的油类及有机污染物的处理，也是近年来人们很关注的一个课题。TiO2密度远大于水，为使其能漂浮于水面与油类进行光催化反应，必须寻找一种密度远小于水，能被TiO2良好附着而又不被TiO2光催化氧化的载体。Berry等［92］报道用环氧树脂将TiO2粉末粘附于木屑上。方佑龄等［93］用硅偶联剂将纳米TiO2偶联在硅铝空心微球上，制备了漂浮于水面上的TiO2光催化剂，并以辛烷为代表，研究了水面油膜污染物的光催化分解，取得满意效果。另外，他们还以浸涂-热处理的方法在空心玻璃球载体上制备了漂浮型TiO［94］，能按要求控制TiO2薄膜光催化剂2的负载量和晶型，是一file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第10／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401种能降解水体表面漂浮油类及有机污染物的高效光催化剂。Heller等［95］用直径100μm中空玻璃球担载TiO2，制成能漂浮于水面上的TiO2光催化剂，用于降解水面石油污染，并进行了中等规模的室外应用实验，此工作已得到了美国政府的高度重视和支持。2.无机污染物废水的处理　　除有机物外，许多无机物在TiO2-2表面也具有光化学活性，例如对Cr2O7离子水溶液的处理，早在1977年就有报道。Miyaka等［96］进行了用悬浮TiO2粉末，经光照将Cr2O2-7还原为Cr3+的工作。Yoneyama等［97］利用多种光催化剂对Cr2-2O7光催化还原反应作了研究。戴遐明等［98］研究了不同反应条件下ZnO/TiO2超细粉末对水溶液中六价铬的还原作用的影响，并探讨了此法在工艺上的可行性。对于含氰废水的处理也是研究得较多的一个内容。Frank等［99］研究了以TiO-氧化为OCN-，再进一步反应生成CO-2等为光催化剂将CN2、N2、和NO3的过程。Serpone等［100］报道了用TiO--为NH2光催化法从Au(CN)4中还原Au，同时氧化CN3和CO2的过程，并指出将该法用于电镀工业废水的处理，不仅能还原镀液中的贵金属，而且还能消除镀液中氰化物对环境的污染，是一种有实用价值的处理方法。Hidaka等［101］研究了氰化物及含氰工业废水通过中间产物OCN-生成CO2和N2的的光催化氧化过程，讨论了光催化氧化法处理大规模含氰废水的可能性。　　大量实验结果证明，TiO2光催化反应对于工业废水具有很强的处理能力。但值得提出的是，由于光催化反应是基于体系对光能量的吸收，因此要求被处理体系具有良好的透光性。对于高浓度的工业废水等，若杂质多、浊度高、透光性差，反应则难以进行。因此该方法在实际废水处理中，适用于后期的深度处理。例如，西班牙对工厂排出的废水首先采用生物法进行前处理，再用光催化法降解，获得了很满意的结果［103］。七、结　语　　目前对于含各种有害无机物和有机物的工业废水、农业废水、生活废水等大都采取生化法、化学法等进行处理。利用太阳能处理废水的研究，对于保护环境、维持生态平衡、实现可持续发展具有重大意义。　　光催化技术在环境中的应用还处于实验室小型反应系统向大规模工业化发展的阶段，要投入实际应用还有待继续努力。目前，包括我国在内的许多国家已进行了利用太阳能的室外模拟试验。美国和西班牙等国所进行的大规模的利用太阳能光催化净化工业废水的实验结果表明，其研究已取得了很好的效果［103,104］。可以预见，这项技术具有相当广泛而诱人的应用前景。但同时，我们也应看到，TiO2光催化作为一项很有前途的水处理技术，在基础理论和实际应用等方面还有许多工作有待我们进一步去完善。收稿：1997年12月，收修改稿：1998年2月*国家自然科学基金资助项目，环境水化学国家重点实验室开放基金资助项目**通讯联系人参考文献［1］FujishimaA,HondaK,Nature,1972,238(5358),37—38.file:///E|/qk/hxjz/980401.htm（第11／14页）2010-3-2223:52:02n化学进展980401［2］FoxMA,DulayMY,Chem.Rev.,1993,93(1),341—357.［3］LinsebiglerAL,LuG,YatesJT,Chem.Rev.,1995,95(3),735—758.［4］HoffmannMR,MartinST,ChoiWetal.,Chem.Rev.，1995,95(1),69—96.［5］董庆华,感光科学与光化学，1993,11(2),76—81.［6］魏宏斌，李田，严煦世，环境科学进展，1994,2(3),50—57.［7］郑红，汤鸿霄，王怡中，环境科学进展,1996,4(3),1—18.［8］OllisDF,PelizzettiE,SerponsN,Environ.Sci.Technol.,1991,25(9),1523—1529.［9］OkamotoK-J,YamamotoY,TanakaHetal.,Bull.Chem.Soc.Jpn.,1985,58(7),2015—2022.［10］CarrawayER,HoffmanAJ,HoffmannMRetal.,Environ.Sci.Technol.,1994,28(5),786—793.［11］RichardC,J．Photochem.Photobiol.A:Chem.,1993,72,179—182.［12］GerischerH,HellerA,J.Electrochem.Soc.,1992,139(1),113—118.［13］GratzelM,HeterogeneousPhotochemicalElectronTransfer,CRCPress,BatonRouge,FL,1988.［14］SalvadorP,GonzalezGarciaML,MunozF,J.Phys.Chem.,1992,96(25),10349—10353.［15］WongJCS,LinsebiglerAL,LuGetal.,J.Phys.Chem.,1995,99(1),335—344.［16］SanjinesR,TangH,BergerHetal.,J.Appl.Phys.,1994,75,2945.［17］YamashitaH,KamadaN,HeHetal.,Chem.Lett.,1994,855—858.［18］BickleyR,Gonzalea-CarrenoT,LeesJ,J.SolidStateChem.,1991,92,178—190.［19］赵文宽，方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重复性研究十分严重。另一方面，对其改性机理的研究猜想多于证据，并且由于样品制备及实验过程中采用的工艺条件各不相同，而影响TiO2光催化活性的因素极其复杂，同时由于缺少杂质元素对TiO2电子结构影响的详细研究，从而导致很难对不同离子掺杂作出直接的比较及得出统一结论。与实验研究相比，由计算机模拟而进行的理论计算分析可以克服实验因素的影响、澄清离子掺杂对其晶体结构及电子结构的影响，因此更有利于深入分析离子掺杂改性的机理。为了进一步系统地研究不同离子掺杂锐钛矿相TiO2对其在可见光照射下光催化性能的影响，本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法对不同离子体系(3d过渡金属离子、非金属离子、镧系稀土离子及贵金属离子)掺杂锐钛矿相TiO2的晶体结构、电子结构及光学性质进行了理论计算，并与文献中报道的实验结果进行对比，阐明了离子掺杂的TiO2在可见光照射下具有比纯TiO2更高的光催化活性的原因。基于理论计算的结果，本文得到了以下一些主要结论：1、纯锐钛矿相TiO2的理论计算结果与实验测量结果符合得相当好，证明所采用的计算方法和计算模型是合理的、可行的，所得到的计算结果是可信的。2、离子掺杂改变了TiO2的能带结构，由掺杂离子的外层价电子态与O的2p电子态或Ti的3d电子态杂化而在禁带中形成杂质能级，从而使TiO2的光谱响应范围向可见光区拓展。杂质能级在禁带中的位置不同，对TiO2光催化性能的影响也将不同。3、不同离子掺杂的杂质形成能与离子电子构型、离子半径相关，而离子掺杂对光催化性能的改善也与这两个因素密切相关。n4、引入杂质离子后，由于晶格畸变、电子上电荷分布的变化等因素使TiO2中八面体的偶极矩增大，从而使光生电子．空穴对得到有效的分离，这是离子掺杂能够显著改善TiO2光催化性能的重要原因。5、由于掺杂浓度较低，大多数离子掺杂对TiO2的带边位置的改变不是相当明显，从而使离子掺杂的TiO2光催化剂在实现可见光响应的同时，保持了其原有的强氧化还原能力。综上所述，本文的研究工作达到了预期的目标，其主要结论对理解和进一步发展能被可见光激发的TiO2光催化剂具有重要的理论意义。论文的创新点主要体现在以下几个方面：(1)采用合适的计算方法和计算模型，得到了锐钛矿相TiO2准确的晶体结构、电子结构和光学性质；(2)系统地分析比较了不同离子体系掺杂锐钛矿相TiO2的影响，澄清了不同离子在掺杂体系中的作用；(3)根据计算结果从理论上设计了一种能被可见光激发的高效TiO2光催化剂。2.期刊论文范崇政.肖建平.丁延伟纳米TiO2的制备与光催化反应研究进展-科学通报2001,46(4)TiO2多相光催化能在温和条件下实现许多在通常条件下难以实现或根本不可能进行的反应.以气相法和液相法为代表介绍了多种制备纳米TiO2的方法,液相法中又重点介绍了水解沉淀法和溶胶凝胶法,并阐述了超临界流体干燥法及其优点;介绍了光催化反应的机理及催化活性的影响因素;对以TiO2作为光催化剂在光解水、环境保护方面的无机物和有机物的降解作用、卫生保健方面杀毒灭菌作用以及有机合成等方面的应用也作了扼要阐述;对今后的研究工作做了展望.3.学位论文梁可心电化学阻抗图谱法TiO<,2>薄膜光电极的多相光催化机理研究2007实验采用PARSTAT2273电化学测试系统，测定并分析了溶胶．凝胶法制备的TiO2薄膜光电极在氨氮溶液中的电化学阻抗谱。从体系电化学阻抗变化角度，讨论光照与否和外加偏压对TiO2光电催化过程的影响。并在氨氮光电催化降解实验中，得到和电化学阻抗实验一致的结论，外加阳极偏压0.1V时，TiO2光电催化效率最高。选定模型R(C(R(RQ)))为本实验体系最合理的等效电路模型。并计算出半导体的空间电荷层宽度W、平带电位Φfb、半导体载流子浓度ND等参数。本文还讨论了TiO2光催化还原氮气合成氨的实验。在pH=3的条件下，考察了反应时间、溶液浓度、阳极偏压和鼓入不同载气时对氨氮浓度变化的影响。结果表明，在偏压0.1V通入空气60min时，氨氮浓度增加最多，效率达6.7％。4.期刊论文刘清玲.LIUQing-lingTiO2光催化反应及其在废水处理中的应用-新乡师范高等专科学校学报2007,21(2)介绍了TiO2多相光催化剂的作用机理、结构特性对催化活性的影响,提高光催化能力的途径,多种具有代表性污染物的光催化降解处理方法以及目前尚存的在一些问题,扼要介绍了TiO2光催化反应及其在废水处理中的应用并对其研究进展及应用前景作了评述.5.学位论文杨俊伟气固多相光催化过程的磁场效应研究2005本论文以Pt/TiO2为光催化剂，以乙烯、苯和叔丁醇为目标降解物，系统地考察了磁场对气固多相光催化过程的影响，以便揭示光催化磁场效应的本质。采用改进的溶胶一凝胶法制备出TiO2溶胶，然后采用浸渍法和还原将Pt负载到TiO2干凝胶表面而得到Pt/TiO2样品。用XRD表征了样品的晶相组成和晶粒尺寸；用DRS测定了样品的吸收性质；采用连续流动微分光催化反应系统考察了在磁场存在下样品对乙烯、苯和叔丁醇的光催化降解反应活性。为了确定磁场对光源的影响，在反应过程中采用高斯计检测外加磁场的强度，用紫外辐照计测定光强变化，用数字功率计检测了紫外灯管的有功功率。并用时间分辨荧光光谱仪测量了磁场对光源波长的影响。研究得到如下重要结果和结论：(1)证实磁场对苯、乙烯和叔丁醇光催化转化率和矿化率的影响取决于光催化反应装置，当紫外灯管靠近磁场或者置于磁场中照射反应器时，磁场效应非常显著，可以显著提高光催化过程的效率；而当光源远离磁场或者用光导纤维传导照射反应器时，磁场对光催化反应的影响则变得很不明显。(2)发现磁场对紫外灯管发光强度有非常显著的影响，磁场强度越大，灯管发光强度越高，但磁场不影响光源的波长分布。(3)在不排除磁场对光源影响的情况下，即当灯管靠近磁场磁极时，磁场对气相光催化降解反应的促进作用主要是由于磁场在所考察范围提高了紫外灯管的发光强度，发光强度的增加一方面提高了催化剂的光吸收率，另一方面导致反应体系温度升高，从而导致了光催化反应效率提高。(4)外加磁场所产生的温度效应比光强效应更明显。论文的主要创新性是：发现磁场主要是影响光源强度，光强的增强提高了催化剂的光吸收和反应体系的反应温度，从而提高了气固多相光催化过程的效率，这对相关研究具有十分重大的意义。6.期刊论文刘朝晖.缪菊红.沈新元纳米TiO2的多相光催化应用研究进展-郑州轻工业学院学报(自然科学版)2002,17(3)纳米TiO2在紫外光的照射下可激发产生电子空穴对,从而引发一系列有意义的氧化还原反应.利用该特性,纳米TiO2可用于降解结构稳定的有机和无机化合物、杀灭微生物和肿瘤细胞、制备特殊功能的催化剂以及回收贵重金属等.目前该领域的研究大多停留在实验室水平,机理分析推测多,反应中间体鉴定少,其理论探讨和实际应用还有许多工作要做.7.学位论文傅平丰活性碳纤维基TiO<,2>光催化剂的制备、表征与应用研究2005TiO2光催化剂的固定化是多相光催化技术应用的必要前提，而由固定化引起的传质限制和光催化活性降低一直是其应用的瓶颈问题，因此，吸附性负载型TiO2光催化剂的制备与应用研究已成为多相光催化领域的一个前沿研究方向。本论文以活性碳纤维为基体，分别采用分子吸附沉积法、液相沉积法、溶胶-凝胶法及粘结涂覆法于纤维丝上负载了TiO2薄膜，得到活性碳纤维基TiO2光催化剂(TiO2/ACFs)；采用SEM、XRD、BET、XPS、FTIR和UV-vis吸收光谱等表征手段，详细分析和研究了光催化剂TiO2/ACFs的形貌、结构、晶型组成、比表面积、TiO2负载量、表面性质、光催化活性和稳定性。设计了一种固定膜式光催化水质净化器，研究了光催化剂TiO2/ACFs的结构因素和反应器的操作因素对光催化效率的影响，并对吸附与光催化的协同作用进行了探讨。本论文分别采用上述四种方法在活性碳纤维丝上大规模地负载出TiO2薄膜，薄膜厚度约为100～300nm，沉积的TiO2颗粒尺寸小于80nm，光催化剂的比表面积为150～600m2/g。除了溶胶-凝胶法外，其它三种方法制备的光催化剂TiO2/ACFs中，活性碳纤维丝之间没有填充TiO2颗粒，保留着大量的空隙，可于光催化剂内部形成一个三维立体结构的光催化空间。TiO2薄膜在900℃下焙烧1.5h仍可保持均一的锐钛矿相结构。以分子吸附沉积法制备的光催化剂为对象，研究其在Ar气和空气中焙烧产物的TiO2晶型和晶粒尺寸，表明碳基体可扼制TiO2晶型从锐钛矿相向金红石相转变，并可扼制TiO2晶粒的生长。经检测分析认为，在分子吸附沉积法制备的光催化剂中，TiO2薄膜与碳纤维表面之间呈紧密结合状，结合分子吸附沉积法的原理和活性碳纤维的微孔结构特征，认为两者之间形成了一种互插结构，可将两个固体表面紧密结合在一起。以亚甲基蓝为模拟降解物，通过光催化降解过程表征了四种方法制备的光催化剂的光催化活性和稳定性，结果表明，当TiO2负载量相近时，按光催化活性高低排序，四种制备方法的顺序为：液相沉积法＞粘结涂覆法(用DegussaP25TiO2粉末)＞分子吸附沉积法＞溶胶-凝胶法。前三种方法制备的光催化剂经连续10次，每次90min的光催化降解操作后，亚甲基蓝去除率仍保持在90％以上，显示出很高的稳定性。将粘结涂覆法制备的光催化剂TiO2/ACFs配置于固定膜型光催化水质净化器内，研究了光催化剂的动态吸附性能和各种因素对光催化效率的影响，结果表明，光催化剂TiO2/ACFs对亚甲基蓝具有较高的吸附容量和吸附速率；TiO2负载量和TiO2粉末粒径是决定光催化活性的主要因素；反应物的初始浓度和搅拌空气流量是影响光催化效率的主要操作因素。研究还表明，随着TiO2粉末粒径的减小，光催化剂的吸附性能和光催化活性都可大幅提高。与文献报道的不同光催化剂间的光催化活性对比表明，本研究用DegussaP25TiO2粉末涂覆的光催化剂TiO2/ACFs的光催化活性为DegussaP25TiO2粉末的2～3倍，利用吸附作用可快速降解低浓度污染物，是一种特别适合微污染水源深度净化的光催化剂。通过分析光催化过程中吸附与光催化降解的互为促进的实验现象，提出了活性碳纤维吸附和TiO2光催化降解的协同作用模型，认为存在着一个良性循环过程，即基体吸附预富集→TiO2光催化降解→原位再生吸附能力→再吸附富集再降解。8.期刊论文王晋文.孙彦平多相光催化反应动力学模型研究-科技情报开发与经济2001,11(2)本文介绍了当前非均相光催化反应体系中反应动力学模型研究领域内的主要方法及成果，对反应动力学依据反应机理和动力学方程进行了说明，扼要介绍了主要的动力学模型方程，并对此方向的研究前景作了展望。9.学位论文潘杰异质结构TiO<,2>纳米光催化薄膜的制备与应用研究2006随着环境问题的日益突出，纳米光催化技术越来越得到全球性的关注。尤其是纳米TiO<,2>光催化材料在太阳能转换与存储、污水处理、空气净化、除菌保洁、白洁防雾等方面表现出的优异性能，显示出了其重要的使用价值。由于多相光催化体系存在的催化剂易失活、不易回收等弱点，从而纳米材料的固化技术成为目前研究纳米TiO<,2>光催化材料的热点。本论文是在深入学习半导体光催化理论和课题组前期研究的基础上，采用溶胶凝胶原理，制备了TiO<,2>异质结构纳米光催化薄膜和稀土离子掺杂改性的纳米TiO<,2>光催化薄膜以及将这两种技术相结合的复合薄膜，分析了工艺参数与材料的微观结构及性能之间的关系，得到了具有实际应用价值的结果。主要研究内容及结论如下：本研究获得了溶胶一凝胶法制备TiO<,2>光催化薄膜的各项主要工艺参数。实验取得了制备薄膜的各种溶胶的最佳配比，溶胶的陈化时间，薄膜的最佳厚度及合理的热处理制度等主要工艺参数。所制备的薄膜中为TiO<,2>锐钛矿相。研究了SiO<,2>、ZrO<,2>、zrTiO<,4>过渡层对TiO<,2>薄膜光催化性能的影响规律。研究表明，过渡层使TiO<,2>晶格结构发生了畸变，使薄膜的表面粗糙度增大；异质结构薄膜光催化性能的提高是过渡层与TiO<,2>催化剂层共同作用的结果；以ZrTiO<,4>、SiO<,2>、ZrO<,2>为过渡层的异质结构薄膜和纯TiO<,2>薄膜相比，薄膜的表面形貌得到了改善，具有更为优异的光催化性能。利用陶瓷厂喷涂设备，参考陶瓷施釉工艺方法，在普通陶瓷釉面砖表面制备得到了具有异质结构的纳米抗菌陶瓷产品。所制备的抗菌陶瓷具有较强的抗菌作用，并对造纸废水也有较强的降解作用。研究了在Ti<,1-x>Zr<,x>O<,2>薄膜中掺杂稀土离子La<'3+>、Ce<'3+>计以及离子共掺杂与ZrTiO<,4>过渡层的共同作用对TiO<,2>薄膜光催化性能的影响。引入Ce<'3+>可抑制晶粒长大，减少晶粒之间的团聚，增大了薄膜的有效催化表面积；La<'3+>、Ce<'3+>可使薄膜的吸收边红移，能更充分的利用太阳光。研究表明，离子掺杂改性与过渡层的共同作用能显著提高TiO<,2>薄膜的光催化性能。综上所述，本文通过对TiO<,2>异质结构光催化纳米薄膜以及离子掺杂改性的TiO<,2>光催化薄膜的系统研究，在TiO<,2>纳米光催化薄膜的制备工艺、对有机物降解效果的评价、光催化作用机理以及其在实际环境中的抗菌作用和对废水的处理效果评价等方面取得了许多有意义的结果，具有一定的创新性，为进一步研究TiO<,2>光催化薄膜的应用奠定了基础。10.期刊论文杨伯和半导体多相光催化处理含有机物的废水-铀矿冶2002,21(3)n综述了半导体多相光催化应用研究的现状,阐述了半导体多相光催化反应的机理,TiO2光催化剂的制备方法和可应用的光催化反应装置,介绍了半导体多相光催化的应用范围,并对今后的工作提出了建议.引证文献(422条)1.刘锦平.赵洪.宋晓莉.李晓磊煅烧温度对二氧化钛光催化剂结构的影响[期刊论文]-无机盐工业2009(9)2.程大莉.蒋身学.张齐生光催化复合材料在木质材料上的应用前景[期刊论文]-林产工业2009(5)3.杜艳艳.戴儒南.吴垚.兰叶青酒石酸协同下TiO2光催化降解水中甲基橙[期刊论文]-环境科学学报2009(8)4.张旭可见光响应的Fe-TiO2纳米光催化剂降解甲基橙废水的研究[期刊论文]-硅谷2009(16)5.薛峰.王玲.薛建军.包祖国.陶海军.曹志斌CdS修饰TiO2纳米管阵列的制备及光催化性能研究[期刊论文]-稀有金属材料与工程2009(7)6.胡开文碳纳米管负载TiO2光催化剂制备与活性研究[期刊论文]-湖北工业大学学报2009(4)7.罗红霞.郭佳.李明玉.张渊明LaVO4可见光催化降解罗丹明B的研究[期刊论文]-生态科学2009(2)8.张卫华.李晓彤.徐松.王卫东.徐洪军.李忠玉二氧化钛光催化效率影响因素的研究[期刊论文]-吉林化工学院学报2009(2)9.史载锋.吴亚弟.晋茜.蔡伦光催化净水器的研制和应用[期刊论文]-海南师范大学学报（自然科学版）2009(1)10.黄晓霞.彭梦侠.刘茹纳米TiO2光催化氧化处理酒糟废水的试验研究[期刊论文]-水处理技术2009(2)11.林茹BiVO4纳米复合氧化物的制备及光催化性能研究[期刊论文]-新乡学院学报（自然科学报）2008(3)12.全玉莲.王洋.康春莉纳米TiO2光催化降解糠醛废水[期刊论文]-环保科技2008(4)13.郭佳.张渊明.杨骏.李明玉光催化氧化降解制药废水中头孢曲松钠的研究[期刊论文]-生态科学2008(6)14.萨嘎拉.照日格图.张琪.董国良铁掺杂TiO2/高岭土复合矿物光催化剂的制备及其光催化活性的研究[期刊论文]-化学世界2008(11)15.HUANGJiamu.LIYuexia.CAIXiaoping.ZHAOPeiPhotocatalyticActivitiesofAmorphousTiO2-CrThinFilmsPreparedbyMagnetronSputtering[期刊论文]-武汉理工大学学报（材料科学版）（英文版）2008(5)16.张新蓉.魏丽乔.李宝碧.孙宝根.许并社纳米TiO2自洁净玻璃的制备及抗菌性能研究[期刊论文]-材料工程2008(z1)17.段建田.张凤秀.魏世强.张光先锐钛型纳米TiO2/UV催化双季戊四醇庚酸六酯光解动力学研究[期刊论文]-西南大学学报（自然科学版）2008(5)18.汪冬梅.吴玉程.吕珺.徐光青.左开慧.刘君武.王建明.汤文明.郑治祥Fe3+/Zn2+复合掺杂纳米TiO2的结构及光催化性能[期刊论文]-硅酸盐学报2008(11)19.周建斌.叶汉玲.魏娟.傅金和.张齐生纳米TiO2改性竹炭和竹炭抑菌性能比较的研究[期刊论文]-林产化学与工业2008(5)20.刘洋.吕剑.刘忠文.刘昭铁二氧化钛的纤维模板法制备及其光催化降解染料[期刊论文]-工业催化2008(10)21.王振宇.刘敬肖.史非.魏莉.高姗姗.宋凯.冷小威不同工艺法制备TiO2-SiO2复合气凝胶及其结构性能表征[期刊论文]-材料导报2008(Z2)22.李玲玲.崔海信.张萍纳米TiO2光半导体溶胶对植物病原微生物的抗菌性能[期刊论文]-农业工程学报2008(8)23.王振宇.刘敬肖.史非.姜妍彦.冷小威.胡志强TiO2-SiO2复合多孔材料的低成本制备及表征[期刊论文]-大连工业大学学报2008(3)24.黄阳.刘振鸿.赵静.薛罡.白鹭TiO2对聚偏氟乙烯膜的改性研究[期刊论文]-环境科学与管理2008(8)25.丁春生.QINShu-lin.缪佳.ZHOURu-lu.齐霁负载型纳米TiO2光催化降解酸性红B的研究[期刊论文]-中国给水排水2008(15)26.孙艳梅纳米TiO2在光催化方面的应用及发展[期刊论文]-山东电大学报2008(3)27.胡普查.肖举强.王友玲.魏朝燕.展宗城纳米掺氮TiO2可见光降解甲醛的研究[期刊论文]-净水技术2008(4)28.冯光建.刘素文.修志亮.俞娇仙氮掺杂二氧化钛纳米粉体的制备及光催化性能的研究[期刊论文]-中国粉体技术2008(3)29.江立文.丰桂珍.万金保固定式填充复合床光催化反应器降解实际工业废水特性的研究[期刊论文]-工业水处理2008(4)30.张光友.彭清涛.苏苏.徐文国纳米氧化锌光催化降解偏二甲肼污水研究[期刊论文]-导弹与航天运载技术2008(3)31.陈旺生.南昊.刘红含钛炉渣制光催化剂催化降解罗丹明B废水的研究[期刊论文]-化学工程师2008(4)32.梁德荣半导体光催化反应研究[期刊论文]-科技情报开发与经济2008(11)33.梁德荣半导体光催化反应研究[期刊论文]-科技情报开发与经济2008(11)34.杨武.郭昊.张文皓.薛再兰.成莉燕.薄丽丽.高锦章Pr掺杂TiO2光催化剂的制备及其对酸性品红降解反应的催化性能[期刊论文]-光谱学与光谱分析2008(4)n35.丁红燕.周广宏.林岳宾热处理温度对TiO2/凹凸棒石粘土复合催化剂性能的影响[期刊论文]-材料热处理学报2008(2)36.汪龙眠.黄涛.黄凌涛氧化铝负载二氧化钛催化剂的制备与光催化降解COD性能试验[期刊论文]-贵州工业大学学报（自然科学版）2008(1)37.黎晓霞.蔡河山.刘国光纳米TiO2半导体光催化性能的影响因素[期刊论文]-广东化工2008(4)38.李兰廷.赵谌琛负载型Au/TiO2催化剂的研制及其性能研究[期刊论文]-精细与专用化学品2008(5)39.黄雅丽.李旦振.付贤智.王绪绪RE/TiO2光催化剂的谱学特性与气相光催化性能的研究[期刊论文]-无机化学学报2008(1)40.李娴.霍冀川.王忠祥.舒远杰.叶旭废弃含能材料处理技术的现状[期刊论文]-化工时刊2008(1)41.刘瑛.苏会东活性炭颗粒负载TiO2的光催化性能研究[期刊论文]-矿产与地质2007(6)42.方大伟.俞洋.田大平.陈联乔几种无机阴离子对TiO2催化活性影响的实验研究[期刊论文]-化学工业与工程技术2007(5)43.罗薇.万洪富.黄莺.侯梅芳环境修复新型纳米TiO2材料的合成因素探讨[期刊论文]-生态环境2007(6)44.刘曙光.魏伟混晶结构纳米TiO2粉体的制备与性能表征[期刊论文]-硅酸盐通报2007(6)45.方方.秦艳.汪永辉水体中苯及其衍生物降解途径研究进展[期刊论文]-环境科学与管理2007(12)46.顾松球.刘继华纳米TiO2的改性及其在废水处理中的应用[期刊论文]-新技术新工艺2007(10)47.王靖宇.刘志洪.何治柯.蔡汝秀锐钛矿型纳米氧化钛及其复合材料的低温制备技术[期刊论文]-化学进展2007(10)48.龙川.柯水洲.洪俊明.黄文章含油废水处理技术的研究进展[期刊论文]-工业水处理2007(8)49.闫军.崔海萍.游毓聪.周建军无机阴离子掺杂对TiO2薄膜光催化性能的影响[期刊论文]-稀有金属材料与工程2007(z1)50.刘秀兰.孙汉文.申士刚流化床中光催化降解4BS染料废水的影响因素分析[期刊论文]-河北大学学报（自然科学版）2007(4)51.张文皓.杨武.郭晓.高锦章纳米二氧化钛薄膜协同接触辉光放电技术降解亚甲基蓝[期刊论文]-化学工程师2007(5)52.徐清艳.邱荣水CeO2掺杂TiO2催化超声降解活性大红的研究[期刊论文]-环境科学与管理2010(3)53.张海明.刘艳华.武伦鹏.赵莲花TiO2光催化剂的改性研究进展[期刊论文]-延边大学学报（自然科学版）2007(2)54.张青龙.沈毅.李飞Ag+/Fe3+共掺杂纳米TiO2薄膜光催化性研究[期刊论文]-武汉理工大学学报2007(z1)55.廖禹东.张宁.郭忠掺铁纳米TiO2的表征及光催化降解制药废水的研究[期刊论文]-应用化工2007(1)56.于冬.刘其铝片负载TiO2薄膜在降解甲基橙染料中的应用[期刊论文]-内蒙古环境科学2007(1)57.周广宏.韩涛.丁红燕.林岳宾纳米TiO2/凹凸棒土复合体的制备及其表征[期刊论文]-煤炭学报2007(3)58.黄美莹.赵晓旭.金立国.于洋掺镍离子纳米TiO2薄膜的制备及光催化性能分析[期刊论文]-哈尔滨理工大学学报2007(1)59.王淑勤.李丹丹.宋立民纳米二氧化钛处理含砷废水的研究[期刊论文]-工业安全与环保2007(7)60.江宏富.周作兴.刘杏芹.孟广耀F离子掺杂TiO2的性能研究[期刊论文]-感光科学与光化学2007(3)61.江宏富.周作兴.刘杏芹.孟广耀LiF掺杂TiO2的制备及其光催化性能[期刊论文]-催化学报2007(4)62.罗妮.沈俊.田从学.张昭介孔SO42-/TiO2的一步法制备及其光催化性能[期刊论文]-材料研究学报2007(3)63.李明.方亚男.洪樟连.陈胡星表面敏化改性纳米晶TiO2的光谱响应特性研究及其应用进展[期刊论文]-材料导报2007(2)64.赵尹纳米二氧化钛气相燃烧合成、结构及光催化特性[学位论文]博士200765.江伟SOL-GEL制备二氧化钛复合抗菌材料的研究[学位论文]硕士200766.刘秀红扩散火焰燃烧合成铜铁掺杂二氧化钛纳米晶及其光催化性能[学位论文]硕士200767.韦祎掺杂纳米二氧化钛的水热法制备及其可见光光催化性能研究[学位论文]硕士200768.孙根行.蔡祥.俞从正.王全杰TiO2光催化降解有机物及其在制革废水处理中的应用展望[期刊论文]-中国皮革2006(9)69.孙华斌.唐木涛.王修德.杨新芳.黄尉初.王猷金.党勃复合掺杂半导体光催化材料消毒技术的建立及效果评价[期刊论文]-中国辐射卫生2006(4)70.李凡修.陆晓华.梅平.李晓斌高级氧化技术用于油田废水处理的研究进展[期刊论文]-油田化学2006(2)71.管秀荣.邵忠财.田彦文.高景龙高分子网络凝胶法制备SnO2/TiO2复合粉及其光催化性能[期刊论文]-有色矿冶2006(5)72.沈毅.任富建.刘红娟掺杂TiO2的光催化性能研究[期刊论文]-稀有金属材料与工程2006(11)73.周建军.崔海萍.闫军无机阴离子掺杂TiO2薄膜光催化性能及红外光谱分析[期刊论文]-信息记录材料2006(6)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