TNT废水处理研究 6页

第29卷
第5期环
境
化
学Vo.l29,No.52010年

9月ENVIRONMENTALCHEMISTRYSeptember2010*TNT废水处理研究进展**赵泉林
叶正芳
王中友
张默贺(北京大学环境工程系,水沙科学教育部重点实验室,北京,100871)摘
要
综述了国内外TNT废水处理的研究进展,指出了TNT废水处理的发展方向.TNT废水处理的方法有物理法、化学法和生物法三种,将三种方法综合使用是TNT废水处理的发展方向.关键词
TNT,废水,物理法,化学法,生物法.TNT是最常用的一种单体炸药,由于原料易得,操作安全,理化性能稳定,爆炸性能良好,便于铸装,成本价格低廉,成为自第一次世界大战以来使用最广泛的炸药.在生产和使用TNT的过程中,会产生大量的高浓度TNT废水.由于TNT废水成分复杂,毒性大,难降解,未经有效处理的含TNT废水直接排入地表环境,TNT就会很快渗入地下,积存于土壤和地下水中,造成严重的环境污染.因此,研究TNT废水处理技术,对于维护人体健康和区域生态环境安全,具有重要的经济意义和社会意义.1
TNT废水处理方法在TNT的制造工艺流程中,通常所产生的废水包括黄水(用水洗涤粗制TNT后的酸性废水)、红水(用亚硫酸钠溶液洗涤TNT后的废水)、湿法洗涤含TNT粉尘的废水,废酸处理中的酸性废水以及冲洗[1]设备和地面的废水(粉红水).TNT废水处理方法有物理法、化学法和生物法三种.2
物理法2.1
吸附法[2]吸附法是利用多孔性物质如活性炭、吸附树脂等吸附废水中的污染物的方法.An等将功能性高分子聚乙烯亚胺(PEI)接枝到微米级硅胶表面制备成一种新型吸附材料(PEI/SiO2)并研究了这种材料-1对TNT的吸附性能,试验数据显示该材料对TNT有很强的吸附性能,其饱和吸附量为14.47mg
g,平衡吸附数据符合经验弗洛因德利西等温线,体系的酸度和温度对吸附量影响很大,pH值为6时吸附容量最大,随着温度升高,吸附容量增加;TNT与PEI/SiO2之间以氢键相结合,吸附TNT后的PEI/SiO2经[3]pH值为2的HCl和乙醇混合溶液淋洗使TNT脱附后可重复使用,吸附容量无明显降低.An等还以甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷为偶联剂(3
MPS),将丙烯酰胺单体逐步接枝到硅胶表面,制备吸附材料PAM/SiO2,研究其对TNT的吸附性能和机理,发现这种材料对TNT也有很强的吸附能力,温度和pH值影响TNT的吸附,在17
77
之间,随温度降低吸附量升高,pH值越高,吸附量越大;在17
,-1pH值为6时,7h内吸附量可达0.873mg
g,该材料亦可经pH值为2的HCl和乙醇混合溶液淋洗使TNT脱附后重复使用.[4]Marinovic等采用活性炭吸附处理TNT废水,考察了温度、TNT浓度和流速对活性炭吸附性能的影响,结果表明,活性炭的吸附容量随温度的升高而增加,TNT初始浓度和流速的增加会导致活性炭吸附容量的降低;作者认为提高温度可以减少颗粒状活性炭的用量.2.2
萃取法苯取法是利用物质在不同溶剂中的溶解度不同来实现污染物的去除,萃取剂常为苯、汽油、醋酸丁[5]酯等.郝艳霞等采用聚偏氟乙烯中空纤维膜器,以甲苯为萃取剂,对TNT废水进行了萃取实验.结果
2009年9月8日收稿.
*国防科工委十一五重大专项资金项目.
**通讯联系人,E
mai:lyezhengfang@iee.pku.edu.cnn
5期赵泉林等:TNT废水处理研究进展
797表明,废水中TNT的去除率可达到95%以上,通过与用煤油作为萃取剂,用聚砜作为膜材料的萃取实验进行比较,说明聚偏氟乙烯膜器更为有效,对甲苯
TNT
水体系总传质系数及其影响因素的分析结果显示,影响传质速率的主要因素是水相边界层阻力.[6]Chen等以甲苯为萃取剂,对TNT废水中的TNT进行回收,考察了萃取温度、萃取液与废水体积比、振荡时间、酸度及萃取次数对萃取效率的影响,结果表明,随萃取温度的提高,TNT的回收率增加,当废水酸度较低、萃取液与废水体积比较大时,有利于TNT的回收;在pH3.0、振荡时间12min,萃取三次基本可将TNT完全回收.3
化学法3.1
紫外光照法-1波长为254
400nm的紫外光能量为475
300kJ
mol,而多数有机物结合能为500
300-1kJ
mol,两者能量相当.因此,紫外光照射有机物时,有机物分子由基态变为不稳定的激发态,各种化学键受到破坏,反应过程中生成的氢过氧化物迅速分解为有机酸、醛、酮、乙醇,这时的分解物包括游离[7]基继续被氧化直至生成二氧化碳、甲烷和水.薛向东等研究了紫外光照处理TNT废水的可行性,结果表明,紫外光照1h后废水COD去除率为10%,TNT浓度降低45%,12h后COD去除率为35%,作者认为单纯紫外光照射过程中,TNT仅发生形式转化而并未最终矿化.3.2
臭氧及组合臭氧法臭氧是仅次于氟的强氧化剂,可以氧化破坏许多较难分解的有机化合物.臭氧分子容易与含有碳碳双键、叁键以及芳香族不饱和键的化合物发生亲电反应,首先生成臭氧化物,然后分解为醛、酮及活泼的两性离子,后者与水立即生成氢过氧化物,再分解为醛、酮、羧酸及过氧化氢等.[8]吴耀国等研究了不同反应条件下,O3,O3/H2O2对TNT的降解规律,结果表明,O3对TNT具有一定降解功效,提高体系的pH值或添加H2O2均利于TNT的降解.O3降解TNT可能产生抗氧化性更强的中间产物,而O3/H2O2作用过程中则没有发生.pH的最适范围是10
12;维持体系的pH稳定,有利于[9]O3降解TNT,但对O3/H2O2作用功效的影响不明显.Wu等还研究了废水溶液化学组分对O3/H2O2降解TNT功效影响的联合作用.结果表明,废水溶液化学组分对O3/H2O2降解TNT功效的影响因组分种--2+3+类而异,HCO3、HCOO、Cu对O3/H2O2作用功效具有抑制作用,Al具有促进作用;不同组分间可以--2+-以不同的联合作用方式影响O3/H2O2的作用功效,HCO3与HCOO之间为协同作用,Cu与HCOO之3+-间为独立作用,Al与HCOO之间可近似认为是相加作用.3.3
Fenton法及类Fenton法2+此法的实质是利用Fe或紫外光、氧气等与H2O2之间发生链式反应,催化生成强氧化性基团2+
OH,利用
OH氧化分解水中的污染物;且Fe还可在一定pH条件下形成Fe(OH)3,产生一定絮凝作[10]用.许金花等研究了Fenton氧化对TNT废水的处理效果.通过正交实验考察各因素对反应的影响,2+结合单因素实验确定了最佳反应条件.结果表明,Fe与H2O2的物质的量之比对溶液中CODCr去除率影响最大,pH值对反应也有一定影响,H2O2与CODCr投加质量比的影响则较小;最适反应条件为H2O2与2+CODCr投加质量比为1,Fe与H2O2投加物质的量之比为6,反应pH值为6,反应时间为60min;在最佳-1[11]反应条件下,CODCr去除率可高达95.1%,出水CODCr质量浓度为13.4mg
l.Matta等考察了中性pH值条件下不同铁矿石对TNT废水的氧化,结果表明,当材料为黄铁矿,磁铁矿和针铁矿时,TNT降解-4-2-1-4-2-1-6-2-1的准一级反应常数分别为3.75
10L
m
min、1
10L
m
min、1
10L
m
min,TNT的降解与Fe(
)的含量有关,在体系中加入羧甲基
环糊精可以加快铁的溶解,提高Fenton反应效率,TNT的矿化程度可提高3倍.3.4
半导体光催化氧化法TiO2,ZnO,CdS等半导体材料受到能量大于其禁带宽度的光照射时,会发生电子跃迁,在半导体表面形成电子
空穴对.此光生空穴具有强的得电子能力,可将其表面吸附的
OH和H2O分子氧化成强氧化性的
OH基,此基团再将水中的有机物降解为CO2、H2O等无害物.n
798环

境

化

学29卷[12]张东翔等以二氧化钛为催化剂,探讨了循环式浆态光催化反应器中TNT模拟生产废水的光催化氧化特性以及光催化氧化动力学,基于羟基自由基生成、扩散以及羟基自由基与污染物分子的反应,建立了相应的光催化氧化动力学模型.结果表明,采用光催化氧化技术去除TNT效果明显,光照时间为6h时,在一定的初始TNT浓度下,模拟红水中TNT去除率达90%以上;对不同TNT初始浓度下的光催化氧化反应动力学研究表明,该过程符合拟一级动力学.[13]Son等以TiO2为催化剂,以紫外光为光源,考察了不同起始TNT浓度和酸度条件下TNT的光催化降解速率.结果表明,随TNT起始浓度的增加,TNT的降解速率降低;在中性和碱性条件下TNT降解较快.在紫外光照和TiO2催化剂同时存在的条件下,TNT的降解速率快于单独使用紫外光照或TiO2时-1的降解速率;TNT的光催化降解反应符合Langmuir
Hinshelwood模型,TNT的初始浓度为30mg
l时,--反应150min后,TOC减少80%,TNT完全降解;反应生成HCOO和CH3COO等中间产物并进一步矿--+-化;降解产物中检测出有NO3、NO2和NH4,光解反应中超过50%的氮转化为NO3.3.5
液中放电法液中放电法是指在液体(通常是水)中施加陡前沿、窄脉宽的脉冲高压,把较高的能量在时间和空间上进行集中压缩,使液体介质被瞬间击穿产生等离子体,利用高能电子轰击、高温热解、光化学氧化、[14]自由基氧化等综合效应降解有机物.敖漉等用电液压脉冲放电等离子体实验平台和大容量反应器对-1TNT废水进行处理,在放电电压为24
48kV,废水体积为7
12L,TNT初始浓度为41.67
90mg
l,电极为尖尖式,间距为3
8mm的条件下,增加放电次数、升高放电电压和增加电极绝缘层长度都能提高TNT降解率;提高溶液的电导率会降低TNT降解率;在一定的放电电压下,电极间距有一个最佳值;投加铁屑可明显提高TNT降解率.3.6
超临界水氧化法5超临界水(温度高于374
,压力为221
10Pa时处于气液状态的水)是有机组分的良性溶剂且与O2具有完全可混性,在此水中以空气、O2或H2O2作为氧化剂可对TNT水解氧化,产物为N2、CO2和H2O.[15]常双君等利用超临界水氧化(SCWO)实验装置,研究了不同工艺条件下超临界水氧化技术对废水中TNT的降解规律.结果表明,采用超临界水氧化技术可以有效去除废水中的TNT.反应温度、停留时间是影响TNT降解效果的主要因素,随着反应温度、停留时间的增加,TNT的降解率显著增大;在反应温度为550
,压力24MPa、反应时间120s的条件下,废水中TNT的降解率可以达到99.9%;通过色谱
质谱(GC
MS)联用对超临界水氧化降解TNT的中间产物进行分析的结果表明,中间产物主要有三硝基苯、甲苯、硝基苯酚、萘、芴、菲、蒽、邻苯二甲酸正丁酯和庚烷、十二烷、十四烷等直链饱和烷烃,说明SCWO降解TNT的同时,发生了偶合、水解、异构化等副反应.同时,作者还探讨了TNT在超临界水中的氧化反应机理,认为TNT在超临界水中的氧化降解反应主要是自由基反应,其中自由基可以是O2进攻[16]TNT中较弱的C
H键产生,也可以是O2和超临界水的相互作用产生.常双君等采用此项技术处理TNT红水,发现在选用氧气为氧化剂的条件下,采用超临界水氧化技术可以有效降解TNT红水中的硝基类有机物.反应温度、压力、时间和过氧量是影响TNT红水COD去除率的主要因素,其中反应温度的提高对COD去除率的影响最为显著.在反应温度为550
,压力24MPa、反应停留时间120s、过氧量为300%的条件下,COD去除率可以达到99.80%.3.7
湿式空气氧化法湿式空气氧化法是在耐高温高压、耐腐蚀的反应器中进行的,以O2为氧化剂将有机污染物分解为[17]CO2和H2O的方法,多用来去除高浓度、有毒、难生物降解的有机物.鲁志远等采用间歇式氧化装置处理TNT红水,研究了反应温度、停留时间、进样pH值和反应初始氧气压强等条件对出水COD值的影响.结果表明,湿式氧化反应温度控制在200
为宜,在初始氧气压强4MPa,停留时间10min,进水pH-1-1值为4时,TNT红水的COD值可由初始的56500mg
l下降到1072.5mg
l,去除率达98.10%.3.8
化学还原法[18]采用Zn、Fe等金属可将废水中TNT的硝基还原成氨基,然后进一步深化处理.Kim等采用零价-3-1-2铁还原处理TNT废水,发现单独使用零价铁时,TNT的降解反应速率常数为3.7
10L
min
m,加-1-2-1-2入0.5mmo
ll的氯离子和溴离子,TNT的降解反应速率常数分别增加为2.3
10L
min
m和n
5期赵泉林等:TNT废水处理研究进展
799-2-1-21
6
10L
min
m,且随着卤素离子浓度增加,TNT的降解反应速率加快,说明卤素离子可以促进--铁的腐蚀,增加和维持铁的反应活性,加快TNT的降解;在零价铁反应24h后加入Cl或Br,依然能够--恢复零价铁的反应活性,使废水中的TNT在8h内降解完全;作者认为这是由于Cl或Br能够破坏铁[19]的氧化层,促进铁的点蚀所致.Hundal等的研究表明,1%的零价铁可以在8h内去除溶液中70-1mg
l的TNT,HPLC分析显示中间产物为2
氨基
4,6
二硝基甲苯(2ADNT)和4
氨基
2,6
二硝基甲苯0(4ADNT),此时TNT未进一步矿化;采用5%Fe+1%H2O2连续处理时,48%的TNT可以转化为CO2;0TNT废水经Fe处理后可生化性提高.[20]Barreto
Rodrigues等将零价铁还原与Fenton试剂联合使用处理巴西军用物资供应公司生产的-1TNT黄水,TNT黄水经初级沉降池沉降后,以4m
lmin的流速泵入零价铁柱,出水经0.22mm纤维素-1膜过滤后流入Fenton反应器,H2O2以0.045m
lmin的流速泵入反应器,加入H2SO4或NaOH调节反应器内溶液pH值为3.0
0.1,进行Fenton氧化处理,处理完毕后流入二级沉淀池,加入NaOH至pH值为2+3+7.0
8.0,使溶液中的Fe和Fe沉淀,取上清液进行化学分析.结果表明,经零价铁还原后,TNT可完全去除,但COD变化不大,出水中有2
亚硝基甲苯的生成;经Fenton试剂处理后,出水COD大幅下降,-1去除率达86.52%,出水中检出2
亚硝基
5
羟基甲苯;经二次沉淀后,出水COD为29mg
l,是进水的[21]4.55%.Barreto
Rodrigues认为,这是由于在零价铁还原过程中产生大量Fe(
)参加下一步的Fenton反应,该方法可降低TNT黄水的毒性,去除100%的TNT、87.5%的总酚和100%的总氮.[22]Hernandez等用零价铁和零价锌还原处理TNT废水,发现加入氯离子能够促进TNT的降解,当-1-1-2-1KCl浓度为0.3mmo
ll和3mmo
ll时,零价锌还原TNT废水的速率常数由1.364L
m
h分别增-2-1-2-1-1至10.5L
m
h和51.0L
m
h;KCl浓度为3mmo
ll时,零价铁还原TNT废水的速率常数由-2-1-2-16
5L
m
h增至37L
m
h;作者认为这是由于氯离子是一种腐蚀促进剂,能够在金属表面形成点蚀,破坏还原过程中金属表面形成的氧化层,维持金属表面的长期活性所致.3.9
电化学法电化学法是利用电化学原理对废水进行处理,具有处理效率高、设备简单、操作方便、易于自动控[23]制、不易产生二次污染、与环境兼容性好等优点.Lee等采用电化学方法处理TNT废水,发现在马萝卜过氧化物酶(固定在碳电极上)的作用下,经电化学还原的产物更容易与H2O2发生反应,在反应温度-125
、电压-0.6V下,3h内可去除62.3%的TNT(初始浓度为44
mo
ll).3.10
焚烧法焚烧法是目前处理火炸药废水最常用的方法,它是将TNT红水与由重油泵送来的重油共同由喷枪[24]喷出,在高温下(850
1000
)燃烧,达到氧化分解有毒物质的目的.李同川采用流化床对TNT生产中产生的碱性废水进行了焚烧技术的研究,确定了流化床的硫化条件(床层空隙率、床层阻力、气流速度、颗粒直径及其相互关系)及最佳燃烧温度,结果表明,使用流化床焚烧炉焚烧TNT废水,和传统的卧式焚烧炉比较,可以大大节约燃油,降低废水处理成本.对焚烧尾气进行的红外分析结果显示焚烧过程中无有害气体产生.4
生物法生物法是利用生物的新陈代谢作用,对废水中的污染物进行转化和稳定、使之无害化的处理方法.目前,可用于TNT废水处理的生物法主要有好氧生物法、厌氧生物法和好氧厌氧生物法.4.1
好氧生物法好氧生物法是在有氧条件下,利用好氧微生物的作用来去除废水中的有机物.在处理过程中,细菌在胞内酶的作用下,通过氧化、还原、合成等过程,把一部分被吸收的有机物氧化成简单的无机物,释放出细菌生长、活动所需要的能量,同时部分有机物合成为新的原生质,作为细菌生长、繁殖的营养物质.[25]叶正芳等采用微电解
固定化曝气生物滤池(I
BAF)组合工艺对硝基甲苯废水进行现场中试,结果表明,该工艺对硝基甲苯废水的处理效率高,费用低,具有较高的稳定性和抗冲击能力;当总水力停留时间为28h时,硝基甲苯(MNT、DNT和TNT)、苯胺类物质、COD的去除率分别达到99%、85.1%和[26]72
8%.吴耀国等在水质指标评价法与生化模型试验法研究TNT废水生化性的基础上,基于基质共n
800环

境

化

学29卷代谢的思想,研究了用生活污水或工业废水改善TNT废水的可生化性,结果表明,质量浓度为108.3-1mg
l的TNT废水可生化性较差,经过连续5d的培养,TNT降解率25.0%,COD去除率35.9%;向TNT废水中添加葡萄糖或制糖等食品工业废水后,可显著改善TNT的可生化性,与制糖废水混合后,经过连续5d的培养,TNT降解率由25.0%提高到89.2%,COD去除率由35.9%提高至89.8%.[27]-1Pavlostathis等采用好氧生物法处理TNT废水,当水中TNT浓度为58mg
l时,TNT的去除率为96.7%,系统中产生的异氧生物群落也能够使少量TNT(低于1%)发生转化,但转化速率低于项圈藻,TNT的降解产物为氧化偶氮四硝基甲苯和少量氨基二硝基甲苯.4.2
厌氧生物法厌氧生物法是在无氧条件下,利用厌氧微生物的生命活动过程,使废水中的有机物转化为较简单的[28]有机物和无机物的处理过程.肖湘竹等以壳聚糖为包理剂制备了固定化厌氧污泥微球,采用上流式厌氧污泥床对TNT废水进行降解,结果表明上流式厌氧污泥床具有启动快、运行效果稳定、产泥量少的[29]特点,运行稳定时,TNT的去除率为75.76%
94.76%.Maloney等采用厌氧生化法对美国麦卡里斯特陆军弹药厂生产的粉红水进行为期1年的处理,以乙醇为厌氧微生物种群的电子供体,当流化床反应-1器中的温度为90
,pH值在6.8
7,进水流速为3.785L
min时,可实现达标排放,出水中未检出TNT,最终产物为2,6
二氨基
4
硝基甲苯(26DA4NT)和三氨基甲苯(TAT).4.3
好氧
厌氧生物法[30]好氧
厌氧生物法是将好氧生物法和厌氧生物法联合使用处理TNT废水.王中友等采用减压蒸馏耦合固定化微生物法处理TNT红水,利用GC
MS对TNT红水和馏分的有机组分进行分析.结果表明,在70
条件下进行减压蒸馏,得到TNT红水的最大浓缩比为83%;TNT红水有机组分主要有1,4
二硝基苯、4
甲基苯酚、2
甲基苯酚、3
甲基苯酚、1
甲基
2,4
二硝基苯等,分别占有机组分的51.5%、11%、8.5%、5.5%、4%;馏分的有机组分主要有4
甲基苯酚、苯酚、2
甲基苯酚、2,4
二硝基甲苯、1,4
二硝基苯等.馏分采用以FPUFS为填料的固定化微生物
生物滤池进行处理,经三级厌氧生物滤池和三级-1-1曝气生物滤池处理后,硝基化合物浓度为0
1.6mg
l,COD为50
90mg
l,符合TNT废水排放标准.5
TNT废水处理方法发展方向上述三种方法中,物理处理技术操作简单,反应快速,但材料成本高,二次污染严重;化学处理技术处理速率快,耐受污染物浓度高,但能源消耗大,工业化难度大;生物处理技术操作安全,运行成本低,能实现污染物完全矿化,但也存在微生物耐受污染物浓度低,降解速率慢,特效菌种的筛选培养等问题.为实现TNT炸药废水快速高效、无毒无害、低廉成本处理,应将今后的发展方向定位在物理、化学和生物处理技术的联合应用上,可采用物理法或化学法对TNT废水先进行预处理,提高TNT废水的可生化性,然后采用生物法进一步处理,使得TNT废水得到迅速高效的处理,同时能够降低能源消耗,减少二次污染.参
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887PROGRESSONTHETREATMENTOFTNTWASTEWATERZHAOQuanlin

YEZhengfang

WANGZhongyou

ZHANGMohe(TheKeyLaboratoryofWaterandSedimentScience,MinistryofEducation,DepartmentofEnvironmentalEngineering,PekingUniversity,Beijing,100871,China)ABSTRACTTheresearchprogressonthetreatmentoftrinitrotoluene(TNT)wastewaterwasreviewedinthispaper,andthetrendofdevelopmentwasproposed.Physicalmethod,chemicalmethodandbiologicalmethodcanbeusedtotreatTNTwastewater.Itwillworkbettertousethecombinationofthetwoorthreemethods.Keywords:trinitrotoluene(TNT),wastewater,physicalmethod,chemicalmethod,biologicalmethod.